基于準正則模理論的雙柱結構中原子自發輻射特性*

陳炫任,單馨雨,楊 紅

(吉首大學物理與機電工程學院,湖南 吉首 416000)

表面等離激元是一種由入射電磁波與金屬表面的自由電子相互作用而產生的集體振蕩現象,能夠將光場壓縮至突破傳統光學衍射極限的納米尺度[1-3],因而在量子光學[4-5]、量子計算[6-7]等領域具有重要的應用價值.隨著納米科技的持續發展,各種形狀、尺寸和材料的金屬納米結構能夠被可控地制備出來[8-10].相比于其他形貌的金屬結構,納米柱具有優異的光學性能,其共振特性可通過縱橫比進行調節,因此具有廣泛的應用前景[11-15].另外,二聚體結構具有光學天線的特性,能將自由空間傳播的電磁波聚集到二聚體的間隙中,同時也能將間隙中局域能量輻射到遠場.目前二聚體結構已被廣泛應用于光與物質相互作用領域[16-17].表面等離激元納米結構通常被視為開放腔,能對附近二能級原子的自發輻射特性產生重要的調控作用.開放腔系統具有明顯的非厄米特性,因此需采用準正則模(Quasi-Normal Mode,QNM)方法來描述表面等離激元共振模式[18].類似于量子光學中經典的Jaynes-Cumming模型,QNM方法為研究表面等離激元納米結構與二能級原子相互作用提供了簡單清晰的物理圖像.對于雙柱結構,其QNM可看作單柱QNM相互耦合形成,借助耦合模理論理解其模場特性[19].

理論上,金屬對電磁場的響應通常采用局域光響應(Local Response Approximation,LRA)模型來描述,如Drude模型.然而,對于納米尺度的金屬結構,其自由電子對電磁場的響應呈現出明顯的量子力學效應,因此需要采用非局域流體動力學(Hydrodynamic,HDM)模型來描述.若進一步考慮電子的擴散效應,則需要采用仿真貴金屬光響應的廣義非局域(Generalized Nonlocal Optical Response,GNOR)模型來描述,該模型可解釋貴金屬表面等離激元共振寬度隨尺寸減小而增大的現象.

本研究中,筆者首先基于LRA模型、HDM模型和GNOR模型,研究了不同尺寸的表面等離激元納米柱附近原子的自發輻射增強特性;其次,筆者采用準正則模方法,結合耦合模理論,研究了納米雙柱結構中原子的自發輻射增強特性,并在此基礎上,探究了二能級原子位置及雙柱之間的空隙對自發輻射增強特性的影響.

1 理論與計算方法

根據量子電動力學,r處躍遷偶極矩為P的二能級原子的自發輻射率γ可用費米黃金法則[20-21]計算,即

(1)

其中ω為原子躍遷頻率,ρ(r,ω)為電磁局域態密度.ρ(r,ω)可由光子并矢格林函數G(r,r)表達,即

由(1)式可知,自發輻射增強譜可表達為有金屬納米結構時的電磁局域態密度與自由空間的電磁局域態密度的比值,即ρ/ρ0,其中ρ0=ω2/(π2c3).任意微納結構中的G(r,r)可由經典點電偶極子的輻射場E(r,ω)[22-24]表示,即

且E(r,ω)滿足麥克斯韋波方程

其中:εcore為金屬中離子實的相對介電函數;Js(r,ω)為點電偶極子源的電流密度;J(r,ω)為金屬中自由電荷運動形成的電流密度.

LRA下,J(r,ω)滿足歐姆定律,即

J(r,ω)=σ(ω)E(r,ω),

(2)

利用COMSOL Multiphysics軟件,可準確求解(2)式和麥克斯韋波方程[24,26-28],此方法稱為全波仿真方法.本研究采用的納米柱材料為金,相關參數εcore=1,ωp=8.29 eV,γ1=0.09 eV.

圖1 單個納米柱系統示意Fig. 1 Schematic Diagram of the Single Nanometer Column System

單個納米柱系統如圖1所示.二能級原子位于納米柱旋轉對稱軸上,原子到金屬表面的距離(h)為5 nm,其躍遷偶極矩也沿著該對稱軸.圖2展示了不同尺寸納米柱在LRA模型、HDM模型和GNOR模型下的自發輻射增強譜,圖中實線和虛線分別代表小納米柱SMALL(R=2.29 nm,L=10 nm)和大納米柱LARGE(R=8 nm,L=32 nm)的計算結果.由圖2可知,3種模型的自發輻射增強譜均呈現出單峰結構.

由圖2(a)可知,LRA模型下,小納米柱與大納米柱的表面等離激元共振頻率相同,但小納米柱結構中有更大的自發輻射增強率.由圖2(b),(c)可知,非局域HDM模型和GNOR模型下,不同尺寸納米柱中自發輻射增強譜的峰位不同.此外,相比于LRA模型,非局域HDM模型和GNOR模型下的峰值頻率均發生藍移.對于小納米柱,峰值處共振頻率由2.889 eV(LRA模型)增大至2.975 eV(HDM模型和GNOR模型);對于大納米柱,峰值處共振頻率由2.889 eV(LRA模型)增大至2.919 eV(HDM模型和GNOR模型).3種模型中,GNOR模型具有最小的自發輻射增強譜峰值.在大納米柱系統中,LRA模型、HDM模型的峰值分別是2 399.14,2 414.14,而GNOR模型的峰值減小至2 069.69;在小納米柱系統中,LRA模型、HDM模型的峰值分別是8 761.92,7 849.30,而GNOR模型的峰值急劇減小至4 663.5.

圖2 不同尺寸納米柱在LRA模型、HDM模型和GNOR模型下的自發輻射增強譜Fig. 2 Spontaneous Radiation Enhancement Spectra of Different Sizes of Nanocolumns in LRA Model,HDM Model and GNOR Model

盡管全波仿真結果可準確呈現金屬納米結構中二能級原子的自發輻射增強特性,但是采用全波仿真方法計算時需考量不同頻率點電偶極子的輻射場,計算量較大.因此筆者采用另一種求解表面等離激元納米結構中自發輻射增強的方法——準正則模方法,其增強譜[29-30]

(3)

局域情況下,有[29]

非局域情況下,有[29]

2 模型和結果

2.1 二聚體模型

圖3 二聚體模型示意Fig. 3 Schematic Diagram of the Dimer Model

圖4 全波仿真方法和準正則模方法計算的自發輻射增強譜Fig. 4 Spontaneous Radiation Enhancement Spectra Calculated by the Full-Wave and Quasi-Normal Mode Methods

2.2 原子所處位置對自發輻射增強特性的影響

圖5 原子所處位置對自發輻射增強特性的影響Fig. 5 Effect of Atomic Position on Enhancement Properties of Spontaneous Radiation

2.3 雙柱間隙對自發輻射增強譜峰位的影響

圖6展示了LRA模型、HDM模型和GNOR模型下,雙柱間隙(S)對自發輻射增強譜峰位(ω-和ω+)的影響.

由圖6可知,隨著S逐漸增大,ω+先逐漸減小后保持不變,ω-先逐漸增大后保持不變.這主要是因為,隨著S逐漸增大,納米柱間的耦合強度逐漸減小.基于耦合模理論[19],二聚體中特征頻率滿足

(4)

圖6 雙柱間隙對自發輻射增強譜峰位的影響Fig. 6 Effect of Double-Column Gap on the Peak Position of Spontaneous Emission Enhancement Spectrum

2.4 雙柱間隙對自發輻射增強譜的影響

不同雙柱間隙(S)下的自發輻射增強譜如圖7所示.此時,原子位于大納米柱一側,原子到金屬表面的距離為5 nm.分別選擇ω-和ω+差值較大和較小的情況進行研究,即取S=10 nm和S=70 nm .當間隙較小時(S=10 nm),局域與非局域方法所獲得的自發輻射增強譜均呈現出明顯的劈裂現象(圖7(a),(c),(e)).當間隙較大時(S=70 nm),3種模型的自發輻射增強譜均呈現出單峰結構,劈裂現象均消失(圖7(b),(d),(f)),且結果與原子位于單個大納米柱上方時的結果幾乎一致.

從圖7(b),(d),(f)可以看出,間隙為70 nm時,在LRA模型結果中,ω-處的準正則模式的自發輻射增強譜在頻率為ω+左右時結果為負,且ω-處的準正則模式的自發輻射增強譜顯著抑制了ω+處的準正則模式的自發輻射增強譜,導致總的自發輻射增強譜趨向于單個大納米柱結構存在時的結果.與LRA模型不同,HDM模型和GNOR模型結果中,ω-處的準正則模式的貢獻完全主導了整個自發輻射增強譜,ω+處的準正則模式的貢獻可以忽略不計,但整個自發輻射增強譜仍趨向于單個大納米柱結構存在時的結果.

圖7 不同雙柱間隙下的自發輻射增強譜Fig. 7 Spontaneous Sadiation Enhancement Spectra at Different Double-Column Gaps

3 結論

筆者基于準正則模方法,分析了表面等離激元納米雙柱結構中原子的自發輻射增強特性.本研究中,當原子位于二聚體一側時,原子的自發輻射增強與雙柱間隙、原子到金屬表面距離、原子所處位置有關.當原子位于小納米柱一側時,隨著原子到金屬表面距離逐漸減小,原子與金屬的相互作用逐漸增強,自發輻射增強效應逐漸增大;當原子位于大納米柱一側時,自發輻射增強結果并未隨著原子到金屬距離的逐漸減小而單調增加.研究結果顯示,雙柱結構中,雙柱間隙較小(S=10 nm)時,自發輻射增強譜會產生劈裂的現象.結合高效耦合模理論對二聚體結構的耦合作用進行分析,結果表明,二聚體中,劈裂現象的產生不僅是由于2個不同尺寸納米柱的表面等離激元共振頻率不同,更關鍵的是金屬間耦合作用所導致的特征頻率分離.本研究對于深入探討納米柱二聚體結構中二能級原子的自發輻射現象具有重大意義,同時也進一步推動了準正則模理論和耦合模理論在光場局域化研究中的廣泛應用.