利用數據庫技術的近紅外消光法顆粒粒度測量

王鴻欽，鄭澤希，項華中，李祥鵬

（上海理工大學 上海市介入醫療器械工程研究中心， 上海 200093）

引言

顆粒粒徑的測量在環境監測[1]、生物醫學[2]、制藥、化工[3]等眾多領域有著重要的意義。光散射法的先進性促成了其在粒徑測量中的廣泛使用[4]，而消光法的原理及測量相較于其他光散射法更為簡單[5]，對于目前使用較多的粒度在線測定具有較大的應用空間。消光法利用經顆粒散射后的連續透射光譜或離散多波長光譜進行反演運算j 進而求得顆粒粒度與尺寸分布[6-7]。

求顆粒粒徑的反演方法一般有兩類。一類為獨立模式法，即不使用某種函數關系來近似描述顆粒粒徑分布，而直接通過求解相關離散方程計算出粒徑。另一類為非獨立模式反演算法，假設所求的粒徑分布符合某個函數規律[8]，然后利用優化算法比較理論計算值和實測值，搜尋出最佳分布。非獨立模式法涉及更少的自變量，其運算復雜度較獨立模式法更低。國內外對顆粒粒度反演的各種算法進行了諸多探索。孫曉剛等[9]利用全局性的遺傳算法同時按照三類分布函數來反演，獲取了粒徑近似分布規律的同時也避免了搜尋時困于局部極值的情況。趙蓉等[10]通過非線性最小二乘法反演小于10 μm 的粒徑，再通過圖像法反演超過10 μm 的粒徑，達到了測量跨微米混合粒徑的目的。Ping 等[11]用主成分分析探究消光數據與波長間關系以篩選出最佳波長，并結合BP 神經網絡對粒徑分布進行計算，以提高計算收斂的速度和計算結果的穩定性。然而，在采用近紅外窄波段光源的消光法粒徑測量中，仍較難找到一種粒徑反演準確性較好的算法。李祥鵬等[12]采用近紅外窄帶寬光源，通過人工蜂群算法對透射消光光譜反演粒徑，取得一定效果。本文則引入新穎的數據庫技術，相較于傳統的反演算法，該方法可預先計算及建立儀器測量范圍內的含顆粒粒度及尺寸分布的數據庫，并利用光譜特征結合數據庫高效的管理與查詢能力來減小搜尋范圍及復雜度，實現較高效率的全局搜尋，同時降低易困于局部極值的風險。

目前的社會生活與大數據的聯系愈發緊密[13-14]，數據量的劇增促使數據庫技術的興起與成熟。數據庫技術是一種能夠對已有的海量數據進行有效存儲、管理及分析的技術手段，已在模式（指紋、人臉等）識別等眾多領域得到廣泛應用[15-17]。本實驗采用在醫學無創檢驗如血氧飽和度、血糖等測量中[18-19]使用的近紅外窄波段光源。相比消光法顆粒粒度測量中常用的可見光寬波段光源，近紅外窄波段的消光光譜法反演難度更大，但本文提出的基于數據庫技術的求顆粒粒徑的反演算法取得了較為滿意的實驗結果。因為數據庫是預先建立的，在實測時本文方法的反演速度較快，精準度高，且對雙峰分布也同樣有較高的精度。

1 顆粒粒度的求解方法

1.1 消光法

本文以散射消光的Lambert-Beer 定律為基礎。設一平行光束的波長為λ、光強為I0，使它穿過待測區域。待測區域里懸浮在介質中的顆粒會散射光束，則經過待測區后的光強I會被削弱[20]。當介質內懸浮物為多分散粒子群時，出射光強與入射光強的關系表示為[9]

式中：I/I0為反映光強削弱度的消光值；λ、m及D分別為波長、相對折射率及粒子尺寸；Kext為消光系數，利用Mie 理論以及函數關系算得[21]；常量Q=-3LND/2，L為光束穿過待測區時經過的光程，ND為待測區所含顆?？偤?；f(D) 為待求的描述不同粒徑所占體積頻度比例的顆粒尺寸分布函數[9]。式（1）屬于Fredholm第一類方程，通常依靠數值積分法求解，經此法離散后得[9]

出射光強I可由式（3）進行變換得[12]

1.2 數據庫的構建

數據庫存儲ID 和相應的分布函數、光譜數據、特征數據這4 部分內容，ID 為標識每條數據的編號。

根據設定的尺寸分布和式（3）或式（4），在MATLAB 中算出對應的由消光值或透射光強構成的光譜曲線，接著算出在光譜曲線上的幾個特征值（如斜率、距離、均值等）。連接數據庫軟件PostgreSQL，將上述尺寸分布及光譜數據、特征數據存入PostgreSQL。PostgreSQL 是目前所有開源數據庫中功能最為強大的數據庫管理軟件，可支持不同語言自行編程如計算歐氏距離等程序。

特征數據用于縮小計算范圍，減少計算時間，否則實測光譜數據將不得不與庫中海量光譜數據逐一運算比較。光譜具有形狀、數據等方面的特征，其中數據方面主要有描述離散度、衡量集中度及表征變化趨勢等方面的特征。由于實驗所用的近紅外波段較窄，每組光譜數值之間差別小，光譜離散性小且光譜間形狀差異小，光譜對離散程度及形狀方面的特征不敏感，因此本文從數據集中程度和變化趨勢兩個區分度更顯著的方面選取平均值、中位數及斜率作為光譜曲線的特征參數。其中，斜率特征S設定為

式中：Ei是每條光譜數據；λi為各光譜數據對應的波長。特征數據之間一般都存在較大甚至不同數量級的差異，難以用一個確定的閾值找出庫中與實測光譜特征最相似的光譜曲線。所以本文采用對特征相似度T進行排名的方法并提取排名靠前的數據。特征相似度T設定為

式中t1和t2分別代表實測的光譜和理論算得的光譜的特征數據。

1.3 數據庫的運行

在PostgreSQL 中，輸入實測的光譜數據、特征數據。數據庫分別按照3 種特征相似度T的升序排名重新排列所有數據，并分別提取在設定的排名指標內的數據集合ax，x∈{1,2,3} 。得到數據集合ax后，提取3 個集合中ID 的交集及ID 后面的數據，得到數據集合b，則b中光譜滿足各個特征都與實測光譜特征最相似。若出現ID 交集為空的情況，則逐步倍數擴大排名指標，重新進行上述步驟。最后對b所有數據按照每條光譜數據與實測光譜數據的目標函數值的升序進行重新排列，b中第一條數據的分布參數便是所求的尺寸參數。目標函數為[10]

式中：E1為實測的光譜數據；E2為理論計算的光譜數據；l為波長數量。

由于排序時大量數據無法一次性放進內存，故使用多路歸并排序（multipath merge sort, MMS），其將待排序的數據集在磁盤中分為多個體積小于內存的子集合，對每個子集合進行快速排序（quick sort, QS）并將各自最小的數存入內存，對內存的數進行快速排序并將最小的數存入磁盤，接著將此數所在的有序子集合的下一個數替補到內存，繼續將內存中最小的數存入磁盤，重復以上步驟直到排完數據集。圖1 為排序的流程圖。

圖1 排序的流程圖Fig. 1 Flow chart of sorting

2 仿真和實驗

2.1 仿真

近紅外光源中心波長為 850 nm ，取波段835～865 nm，顆粒相對于水的折射率m為1.591/1.33，粒徑范圍為0.1～30 μm。由于實際的多數顆粒粒徑分布滿足Rosin-Rammler 分布[8]，本文使用R-R函數作為f(D) 。其中單峰分布為

雙峰分布設為

式中：D和k分別為反映粒徑大小和分布寬窄的兩個參數；n∈[0,1][10]。用相對均方根誤差（relative root mean square error, RRMSE）來評價反演結果，其表達式為

式中：fin(D) 為理論上的分布；fout(D) 為反演得到的分布；R為相對均方根誤差。數據庫中單峰分布參數區間設定為：∈[1,30] ，k∈[1,15] ，步長均為0.01，庫中約400 萬條數據。雙峰分布的幾個參數也作類似設定。排名指標設定為前2.5%。

表1 為單峰分布仿真結果，表2 為雙峰分布仿真結果。

表1 單峰分布仿真結果Tab. 1 Simulation results of unimodal distribution

表2 雙峰分布仿真結果Tab. 2 Simulation results of bimodal distribution

單峰和雙峰分布仿真結果的誤差都小于10%，算法的仿真效果較為令人滿意。

為研究本方法對噪聲的抗干擾性，對上述分布參數的光譜數據多次加入不同大小的隨機噪聲，以10 次運算結果的平均值作為反演值，表3為仿真結果，圖2 為體積頻率分布曲線。

表3 加噪后仿真結果Tab. 3 Simulation results after adding noise

圖2 仿真結果的體積頻率分布曲線Fig. 2 Volume frequency distribution curve of simulation results

單峰和雙峰分布仿真結果的誤差隨著隨機噪聲的增加而增加，但誤差仍在10%內，說明算法對噪聲具有一定的抗干擾能力。

2.2 標準顆粒實驗

使用編號為GBW120134、GBW120024、GBW120041 的國家標準顆粒進行實驗來驗證算法的有效性。

三者的D50 粒徑標稱值為3.44 μm、9.40 μm、14.62 μm，實驗的參數條件設置同仿真部分。

進行單峰分布實驗時，分別測量3 種顆粒的入射光強和透射光強，按照第1.2 節建立相關數據庫，輸入實測的光譜數據、特征數據進行運算，表4 為實驗結果。從表4 可以看出，反演實測值與D50 標稱值的相對誤差均在10%以內。

表4 標準顆粒單峰分布實驗結果Tab. 4 Experimental results of unimodal distribution of standard particles

進行雙峰分布實驗時，將D50 粒徑分別為3.44 μm、9.40 μm 的顆?；旌嫌谡麴s水中，后續實驗過程同前述單峰測量部分，表5 為實驗結果。圖3 分別給出了部分實測的單峰及雙峰分布顆粒的體積頻率分布曲線。從表5 可看出，標準顆粒D50 標稱值與實測值的相對誤差均在10%內。

表5 標準顆粒雙峰分布實驗結果Tab. 5 Experimental results of bimodal distribution of standard particles

圖3 實驗結果的體積頻率分布曲線Fig. 3 Volume frequency distribution curve of experimental results

3 結論

本文提出了一種基于數據庫技術來實現近紅外窄波段反演顆粒尺寸的計算方法。預先建庫存放與顆粒尺寸及分布參數相關的光譜數據，并結合光譜特征與數據庫高效的管理與查詢能力來減少復雜運算、提升運算效率并降低易困于局部極值的風險，做到較準確的全局搜尋。本文對提出的算法進行了數值仿真和標準顆粒的實測，測量準確度均在10%內，取得了滿意的結果，從而驗證了將數據庫技術用于近紅外窄波段消光法的顆粒測量是可行的和有效的，也給生物醫學中利用近紅外光進行體外以及體內的無創血糖檢測等提供了一個新的思路。