漳州核電廠運行前周圍生物樣品中γ放射性核素監測*

卿云花 鄭琪珊 劉萌萌 劉 佳 張 燕 馮丫娟 黃麗華

(福建省職業病與化學中毒預防控制中心,福建 福州 350000)

隨著經濟發展和生態環境建設需要,作為綠色能源,核電的發展具有重要的戰略意義[1-2]。與此同時,如何在滿足發展需求的情況下保證核電安全運行,是一個永恒的課題[3-4]。通過對核電周圍環境介質進行放射性監測,及時掌握核電廠運行狀況,是保證核電安全運行公認的手段之一[5-6]。尤其在日本福島核事故發生后,環境放射性監測幾乎出現在所有核事故報告中,成為了世界共同關注的話題[7]。

漳州核電廠是我國《核電中長期發展規劃(2011—2020年)》項目之一,項目位于福建省漳州市云霄縣,6臺百萬千瓦級壓水堆核電機組一次規劃、分期建設。第一期工程建設1、2號機組,且采用“華龍一號(HPR1000)”自主化先進三代壓水堆核電技術。為掌握核電廠運行前周邊環境生物中的放射性水平及科學評價核電廠運行后對周圍環境的影響,環境中生物樣的放射性水平本底調查項目是核電廠運行前必須完成的工作。為此,2018年福建省職業病與化學中毒預防控制中心對漳州核電廠展開運行前周圍生物樣中γ放射性本底水平調查。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與制備

根據前期樣品采集點方案設計,生物樣品分為陸生生物和水生生物。在采樣過程中,陸地取樣半徑30 km,海洋取樣半徑為10 km,且在西南風、東北風及排放口下游1～10 km范圍內重點布點采集[8]。本輪監測分別在15個不同地點,共采集7大類15個樣品,樣品采集點如表1所示。

表1 樣品采集點

采集的15個樣品初始狀態除大米為干樣狀態外,其他樣品均為鮮樣狀態。為滿足樣品測量分析要求,對采集后樣品進行前處理。結合樣品物理屬性、儲存方式及待分析核素半衰期等,在樣品制備時參考相關標準規范,對采集的15個樣品分別進行前處理[9-11],并燒成灰樣后裝入樣品盒中。在樣品前處理過程中,先對對樣品中的晚稻、海蟶和海蝦去殼,海蟹不去殼,雞肉、海魚去骨頭,地瓜去皮,楊桃和芭樂不去皮進行清洗,空心菜、春菜和蓋菜去根、去黃葉后進行清洗,紫菜和蘆筍進行清洗等預處理。蔬菜類、水果類、紫菜、蘆筍清洗瀝干水分后稱取鮮凈總重,帶殼類樣品經去殼后稱取鮮凈總重。經過預處理后的樣品放于鼓風干燥箱烘烤,溫度控制在105 ℃左右,烘干后的樣品裝于瓷蒸發皿,后轉于馬弗爐中灰化。在灰化過程中,根據樣品種類設置相應低于著火點溫度后慢慢升溫,使樣品進入炭化階段,待無煙后,溫度緩慢升高至400 ℃,待樣品無明顯黑色炭點后停止灰化,樣品冷卻后從馬弗爐中取出,并稱取灰凈總重。大米在炭化、灰化前用2.5%～3%的NaHCO3浸泡24 h,再放進馬弗爐,保證其充分灰化?；一蟮臉悠愤^80目篩后裝于規格型號為φ75 mm×H35 mm的樣品盒中稱凈重,最后放置恒溫箱中靜待數周,以備測量。

1.2 γ能譜測量系統和樣品檢測

本輪采集的15個樣品均采用美國ORTEC公司生產的GEM-MX7080P4實驗室高純鍺(HPGe)γ能譜儀進行γ核素分析。高純鍺γ能譜儀的探測器置于壁厚10 cm、內腔φ27.5 cm×H41.2 cm的復合屏蔽鉛室內,其相對3"×3"NaI(Tl)晶體的探測效率為76%,能量分辨率(FWHM)為1.9 keV(1332 keV),積分本底為134.4 cpm(50～2000 keV)。

為定量分析樣品中放射性核素,本實驗室先采用了60Co、137Cs、152Eu三個點源對高純鍺γ能譜儀進行能量刻度,并對獲取的峰位和能量做最小二乘法擬合,然后利用效率刻度標準源通過效率曲線法分析樣品中的放射性水平[10-11]?？紤]核電廠運行后日常監測工作與本底調查工作的銜接性和可比性,本項目除對樣品中134Cs、137Cs、58Co、110mAg、60Co等5種人工放射性核素進行γ能譜分析外,還對樣品中的238U、232Th、226Ra、40K等4種天然放射性核素進行分析。

γ能譜監測項目實質是利用放射性效率刻度標準源對樣品進行相對分析的一個過程。因此,為保證監測質量,待分析樣品的幾何形狀、樣品成分及質量均應與放射性效率刻度標準源一致。然而,本項目待分析樣品的種類多,不同樣品之間的成分各異,密度不同,且部分待分析放射性核素存在半衰期短或級聯符合等特點。因此,保證每個樣品組成成分和效率刻度標準源一致且每個效率刻度標準源包含所有待分析核素,這不論從源管理方面還是從經濟效益方面考慮都不合適。但是,唐碧華等[12]研究表明,在樣品體積和質量與效率刻度標準源基本一致情況下,利用與樣品成分不一致的效率刻度標準源分析樣品時,除對特征能量峰在200 keV以下的核素有一定影響外,對其他核素的分析影響不大。且本項目分析的核素基本在200 keV以上,因此,在保證待分析樣品和效率刻度標準源質量基本一致的條件下,本次測量均利用樣品規格為φ75 mm×H35 mm、質量為108.68 g的蔬菜灰體標準源通過效率曲線法對樣品進行放射性水平分析,樣品的測量時間24h。由于效率刻度標準源中232Th對40K有干擾,所以在效率曲線擬合時對效率刻度源中的40K效率進行修正。

為減少樣品測量過程中環境本底對樣品分析帶來的干擾,取與蔬菜灰體標準源規格型號相同的空樣品盒進行72 h本底測量。

2 結果

本輪采集的15個生物樣品的γ放射性核素活度濃度如表2所示,所有數據均統一校正到樣品采樣日期。由表2可知,所分析樣品中,除在海蟶中檢測到238U外,其余樣品均未檢測出238U。同時,樣品均檢測出232Th、226Ra、40K 3種天然放射性核素。相比其他品類樣品,海產品中的232Th和226Ra含量較高,尤其海蟹中的232Th和226Ra含量高達5.04 Bq/kg(鮮)和1.67 Bq/kg(鮮)。樣品中除部分可檢測出137Cs外,剩余樣品均未檢測出其他人工放射性核素,且可檢測出的137Cs主要集中在家禽家畜類、糧食類、蔬菜類樣品中,含量較低。

表2 生物樣品中γ放射性核素活度濃度 單位:10-2Bq/kg(鮮或干)

由表3可知,相比232Th、226Ra這兩種天然放射性核素,40K的平均活度濃度較高,尤其在海藻類中的活度濃度最高。相比其他樣品種類,本次調查中家畜家禽肉類中的137Cs活度濃度相對較高。

表3 不同樣品種類γ放射性核素活度濃度 單位:Bq/kg(鮮或干)

3 質量控制

在漳州核電廠周圍生物的放射性核素本底調查中,關于γ譜的測量分析分別采取了實驗室外部和實驗室內部質量保證措施。其中,實驗室外部措施主要是每年定期參加中國疾病預防控制中心輻射防護與核安全醫學所開展的全國放射性核素γ能譜分析能力比對,自2014年來,每年都順利通過盲樣比對;實驗室內部主要措施有實驗室人員比對和該批次樣品的平行樣測量分析。其中,實驗室人員比對結果均符合實驗室內部質量控制要求。平行樣品測量結果如表4所示,兩個樣品結果很接近。

表4 紫菜樣及其平行樣活度濃度 單位:10-2Bq/kg(鮮)

4 討論

①從本次監測結果看,相比國內其他省份調查結果[13-14],本輪所分析的福建省樣品可檢出的226Ra含量普遍高1個量級,這與楊孝桐等[15]研究發現福建土壤中226Ra含量高于全國平均水平,且由于鐳在生物體中代謝特性類似鈣,因此在各類食物中226Ra含量亦高的結論相符。雖然部分樣品中232Th、40K含量相對較高,但基本與國內生物樣品中放射性水平相當[16-17]。

②本輪海蟹中232Th和226Ra的活度濃度較高,相比其他海產品高很多,這可能是因為在前處理環節未對海蟹去殼處理。此外,相比其它品類樣品,家禽家畜肉類中的137Cs含量較高,可能是因其所處食物鏈級別較高,137Cs可能得到濃集的緣故。

③相比楊孝桐[18]關于福建省食品中人工放射性水平調查結果,本次調查中的豬肉、晚稻、空心菜、蓋菜、紫菜樣品中可檢測出的人工放射性核素137Cs低1個量級,但和國內其他省份核電廠相比,基本在同一水平[16-17]。這反映了福建省環境中的137Cs的濃度隨著時間不斷衰減,呈現逐年下降趨勢。

5 結論

本輪監測的部分樣品可檢出天然放射性核素238U和232Th,所有樣品均可檢出天然核素226Ra和40K,可檢出的238U、232Th、226Ra、40K的活度濃度范圍分別為0.12 Bq/kg、0.07～5.04 Bq/kg、0.07～1.67 Bq/kg、23～151 Bq/kg。本次監測中,除部分樣品可檢出人工放射性核素137Cs外,所有樣品均未檢出其他所分析的人工放射性核素,樣品中所檢出的137Cs活度濃度范圍為0.007～0.07 Bq/kg。本次所分析的樣品可能因地質因素、種植(養殖)方式、樣品對核素的選擇性富集和代謝情況各異,而導致樣品間同種放射性核素在活度濃度上存在差異。樣品中除226Ra含量較高外,其他放射性核素相比國內已有的調查結果,其活度濃度處于同一水平。