塔河油田鹽下地區原油地球化學特征及不同期次油氣成藏貢獻

徐勤琪,儲呈林,郭小文,劉永立,張 黎,羅明霞

1.中國石化 西北油田分公司 勘探開發研究院,烏魯木齊 830011;2.中國石化 石油勘探開發研究院 無錫石油地質研究所,江蘇 無錫 214126;3.中國地質大學(武漢) 資源學院,武漢 430074

油氣成藏期次和不同期次油氣對油氣成藏貢獻的厘定是準確認識油氣藏形成及空間分布規律的關鍵因素,對油氣勘探具有重要的意義[1-12]。對于多旋回疊合盆地來說,油氣藏的形成往往伴隨著多期油氣充注過程?，F今油氣藏是各期充注油氣混合的結果[13-16],但在地質歷史上并非每一期油氣充注都對現今油氣藏的形成起到關鍵作用。目前,研究油氣成藏期次的方法主要包括油氣地球化學法[17-20]、流體包裹體法[14,21-25]和同位素定年法[4,7,26]等,這些方法只能對油氣充注期次和時間進行限定,無法指示各期油氣充注對成藏的貢獻[13]。原油及油包裹體熒光光譜分析已被用于定性研究原油物性特征[27]、成熟度[21,28-30]以及油氣充注期次,隨著原油成熟度的增加,其熒光顏色逐漸藍移。流體包裹體捕獲的油氣往往代表單一期次充注的油氣[31]。因此,可以在對各期油包裹體熒光光譜分析的基礎上,結合與現今油藏原油熒光光譜特征的對比,來確定各期充注油氣的貢獻度。

塔里木盆地是一個大型疊合含油氣盆地,已有的研究表明塔河地區奧陶系原油屬于海相成熟原油,烴源巖類型為海相腐泥型,主要沉積于偏還原型的沉積環境,有機質主要來源于海相藻類和細菌,與下寒武統玉爾吐斯組烴源巖具有可比性。受多期構造運動的影響,塔河油田奧陶系儲層存在多期油氣充注過程,且不同地區主成藏期存在一定差異[22,32-33]。塔河主體區內主要是早期原油的貢獻,并且混入了晚期輕質原油,而晚期輕質原油主要分布在塔河油田東部和南部[22]。

本文以塔河油田東南部(因東南部整體發育石炭系巴楚組鹽層,后文簡稱鹽下地區)為例,在對原油油氣地球化學特征分析的基礎之上,通過流體包裹體確定油氣充注期次和時間,結合原油和油包裹體熒光光譜參數確定鹽下地區碳酸鹽巖儲層油氣的主成藏期,定性評價鹽下地區不同期次油氣的成藏貢獻,以期為塔河鹽下地區油氣成藏規律的認識和下一步油氣勘探提供參考。

1 區域地質概況

塔河油田是我國迄今為止發現的最大的海相碳酸鹽巖油氣藏,位于塔北沙雅隆起南翼的阿克庫勒凸起,其北接庫車坳陷,南部向順托果勒低隆過渡[34-35]。塔河油田鹽下地區位于塔河油田東南部,是指石炭系巴楚組(C1b)鹽體尖滅線與塔河油田東南部礦權線包圍的區域,包括S112井區、S102井區、S106井區、S72井區、塔河9區和阿探區塊,勘探面積達2 000 km2[36-39]。鹽下地區奧陶系自下而上發育下統蓬萊壩組,中—下統鷹山組,中統一間房組,上統恰爾巴克組、良里塔格組和桑塔木組,其中一間房組和鷹山組上部的碳酸鹽巖為主要油氣勘探目的層。

塔河地區在加里東早期屬于穩定臺地環境,沉積了一套海相碳酸鹽巖。至加里東中期,由于區域構造應力轉為南北向的擠壓應力,塔北整體發生幕式抬升,使奧陶系碳酸鹽巖經歷巖溶作用[40-43]。海西早期,在西北擠壓應力的作用下,塔河地區地層發生快速抬升,導致泥盆系和志留系基本被剝蝕殆盡。印支—燕山期,塔河地區受構造影響再次發生整體抬升,使區內缺失中—上侏羅統。至喜馬拉雅期,塔河地區的大型古隆起的構造格局最終定型[34-35]。

塔河鹽下地區緊鄰滿加爾生烴坳陷,區內中—下奧陶統碳酸鹽巖在巖溶作用改造下形成優質的巖溶縫洞型儲集體;下石炭統巴楚組和巨厚的上奧陶統桑塔木組泥巖是有效的區域蓋層,成藏條件優越,是實現增儲上產的有利地區。

2 樣品與實驗

本次研究共采集塔河油田鹽下地區代表性原油樣品20個,其中奧陶系油樣19個,三疊系油樣1個。所有新鮮油樣均密封后避光冷藏,用于開展原油地球化學及原油熒光光譜分析。采集了塔河地區2口鉆井的奧陶系碳酸鹽巖發育方解石脈體的儲層巖心樣品8塊(圖1),用于開展流體包裹體分析。

圖1 塔河油田鹽下地區取樣井分布

原油樣品從冰箱取出后稱重,并迅速用正己烷進行溶解,采用超聲波震蕩5 min后過濾出瀝青質,再用硅膠—氧化鋁柱層析進行族組分分離,依次使用正己烷(50 mL)、二氯甲烷∶正己烷混合劑(2∶1,50 mL)、三氯甲烷∶乙醇混合劑(98∶2,70 mL)淋洗出飽和烴、芳烴和膠質,待溶劑自然揮發后用正己烷配置濃度為5～10 mg/mL的樣品。使用HP-Agilent 7890/5975C-GC-MS對樣品的飽和烴和芳烴化合物進行色譜—質譜(GC-MS)分析鑒定。色譜柱型號為DB-5MS(60 m×0.25 mm×0.25 μm),載氣為氦氣(99.999%);載氣流速為1 mL/min;進樣口溫度為300 ℃,離子源(EI)溫度設為230 ℃,四級桿溫度為150 ℃,傳輸線溫度為280 ℃;采用全掃描模式,掃描范圍為50～550 amu;采用-70 eV電子轟擊能。

熒光光譜分析采用NIKON-LV雙通道熒光、反射光—透射光顯微鏡,并配備Maya2000Pro顯微熒光光譜分析儀接收和處理光譜數據,紫外光激發波長為330～380 nm,單次樣品采集時間約為5 s。對于原油熒光光譜的測試,首先將原油樣品涂抹在潔凈玻璃片上后,立即用另一塊玻璃片蓋上,使之在玻璃片上形成一層厚度均勻的油膜,再測試油膜的熒光光譜。

將采集的塔河油田鹽下地區奧陶系碳酸鹽巖儲層中發育的方解石脈體樣品制成100 μm的雙面拋光薄片,流體包裹體顯微測溫使用Linkam公司生產的THMS600G的冷熱臺,均一溫度和冰點溫度的測定誤差分別為±1 ℃和±0.1 ℃。確定塔河油田鹽下地區奧陶系碳酸鹽巖儲層中油氣充注期次后,針對不同期次的油包裹體,使用Maya2000Pro熒光光度計對油包裹體熒光光譜進行測試,并計算相關熒光光譜參數。

3 原油地球化學與熒光光譜特征

3.1 原油母質來源與沉積環境

正構烷烴的分布可以反映有機質來源。鹽下地區不同層位油樣的飽和烴色譜顯示正構烷烴系列分布完整,碳數分布在nC10—nC38之間,主峰碳為nC13—nC19,具有單峰型分布特征,C21-/C22+值均在1.30以上(圖2),這些特征表明原油樣品的母質以菌藻類為主[44-45]。

圖2 塔河油田鹽下地區原油飽和烴色譜—質譜圖

原油的Pr/Ph、Pr/nC17和Ph/nC18可以反映母質類型和沉積環境[46]。鹽下地區原油樣品的Pr/Ph值較低,通常低于0.8,Pr/nC17、Ph/nC18值分布范圍較為集中,且與LT1井下寒武統玉爾吐斯組烴源巖[47]具有可比性,這表明原油樣品同源,并指示腐泥型母質和還原性的沉積環境(圖3a)。

圖3 塔河油田鹽下地區原油地球化學特征LT1井數據引自文獻[47]。

有機質中的規則甾烷分布特征可以判別母質來源[48]。鹽下地區原油中檢測到豐富的甾烷化合物,C27、C28和C29甾烷的相對含量分別為17.96%～46.70%、13.06%～36.97%和33.62%～60.51%(表1),規則甾烷分布特征為C27>C28

表1 塔河油田鹽下地區原油部分生物標志化合物參數

原油中三環萜烷和四環萜烷的分布與母源和沉積環境密切相關。鹽下原油的三環萜烷系列以C23TT占優勢,其中(C19TT+C20TT)/(C23TT+C24TT)的比值在0.2～1.0,C19TT/C23TT的比值小于0.70,C21TT/C23TT的比值在0.3～1.1之間,反映典型的海相原油特征。C24TeT(四環萜烷)可以反映陸源有機質的輸入,鹽下原油C24TeT/(C26TT+C24TeT)的比值小于0.53(表1),與寒武系烴源巖(0.29～0.42)具有可比性,指示海相原油以及還原環境[45]。藿烷系列分布相對完整,C29/C30藿烷比值在0.4～1.2之間,C31R/C30藿烷比值在0.2～0.5之間,ETR指數[ETR=(C28TT+C29TT)/(C28TT+C29TT+Ts)]在0.6～0.9之間(表1),也都指示海相還原環境[50]。

以上分子地球化學參數都表明鹽下地區原油具有相似的沉積環境和母質來源,且各個參數的分布范圍均與寒武系烴源巖[47]具有可比性,因此,鹽下地區原油同源且與寒武系烴源巖具有親緣性。

3.2 原油成熟度

生物標志化合物參數和芳烴化合物參數是評價原油成熟度的常用手段。規則甾烷隨著熱演化程度增加,R構型將向S構型轉化,同樣地,熱穩定性較差的α構型也會向更加穩定的β構型轉化,并最終達到熱演化平衡值。鹽下地區原油甾烷異構化參數C29ααα20S/(20S+20R)和ββ/(ββ+αα)的值分別在0.41～0.58和0.49～0.77之間,已經接近或達到了熱演化平衡值。因此,甾烷異構化參數不再適用于評價鹽下原油成熟度。

甲基萘同分異構體相對含量的變化被用于評價原油成熟度。甲基萘的穩定性與甲基取代的位置有關,萘的α碳位比β碳位具有更強的活性,因此β構型的甲基萘具有更高的穩定性,這在有機質熱演化研究中已被證實[51]。鹽下地區原油甲基萘參數TNR-1[2,3,6-TMN/(1,4,6-TMN+1,3,5-TMN)]和TNR-2[(1,3,7-TMN+2,3,6-TMN)/(1,3,5-TMN+1,3,6-TMN+1,4,6-TMN)]的值分別在0.56～1.49和0.57～1.09之間(圖4a),根據TNR-2與Ro之間的關系[52],計算出部分原油成熟度大于1.0%,這超過了該參數的評價范圍,因此該參數失效。陳致林等[53]利用三甲基萘參數TMNR[2,3,6-TMN/(2,3,6-TMN+1,2,5-TMN)]與四甲基萘參數TeMNR[1,3,6,7-TeMN/(1,3,6,7-TeMN+1,2,5,6-TeMN)]成功區分出禹城洼陷以及勝利油區不同成熟度樣品,鹽下地區原油TMNR和TeMNR的值均大于0.5(表2),反映鹽下原油已經達到成熟—高成熟階段(圖4b)。

圖4 塔河油田鹽下地區原油芳烴參數特征

甲基菲化合物主要用于評價有機質成熟度[52,54]。鹽下原油甲基菲指數MPI-1和和MPI-2值分別在0.46～1.32和0.50～1.50之間(表2),二者具有非常好的相關性(圖4c),利用MPI-1計算鹽下原油成熟度在0.67%～1.85%之間?？紤]到MPI與所對應的等效鏡質體反射率在不同的成熟度范圍有相反的趨勢,當Ro<1.35%時,MPI隨著成熟度增加而增加;當Ro>1.35%時,MPI與成熟度呈現負相關[54]。利用MPI-1參數計算高成熟階段原油的Ro時具有一定的多解性。此外,對于高成熟階段原油,菲的來源也有一定的不確定性[52]。因此,使用KVALHEIM等[55-56]提出的剔除菲后的參數甲基菲比值F1,鹽下原油F1值在0.32～0.67之間(圖4d),計算出對應的成熟度在0.56%～1.47%之間。

二甲基二苯并噻吩系列化合物(DBTs)的熱穩定性較高,是評價高熟原油的有效參數。魏志彬等[57]在研究塔里木盆地烴源巖熱演化時,提出甲基二苯并噻吩分布指數MDBI[4-MDBI/(1-MDBT+2-MDBT+3-MDBT+4-MDBT+DBT)]來表征有機質的熱演化程度,鹽下原油MDBI值在0.43～0.79之間(表2,圖4 e),利用MDBI計算出部分鹽下原油Ro>1.22%,這超過了該參數的評價范圍,表明MDBI已不再適合評價鹽下原油成熟度。羅健等[58]對巴彥浩特盆地石炭系二苯并噻吩系列化合物進行系統研究,并建立了成熟度Ro與K4,6之間的關系:Ro=0.14K4,6+0.57,其中K4,6=4,6-DMDBT/1,4-DMDBT。鹽下原油二甲基二苯并噻吩參數K4,6在2.34～8.19之間(表2,圖4f),計算出原油成熟度在0.90%～1.70%之間,這與甲基菲比值F1所反映的原油成熟度基本一致。綜合以上參數,鹽下地區原油成熟度應該在0.90%～1.47%之間,對應成熟—高成熟演化階段。

3.3 原油熒光光譜特征

光譜參數QF535(波長720 nm和535 nm限定的面積與波長535 nm和420 nm限定的面積之比)能夠更全面表征有機包裹體中的組分和成熟度。塔河鹽下地區原油以輕質油和凝析油為主,原油熒光光譜測試結果(圖5)顯示最大主峰波長(λmax)主要集中在450～520 nm區間,Q值(波長600 nm處的譜峰強度/波長500 nm處的譜峰強度)在0.4以下,QF535值在1.2以下。為了避免肉眼在識別熒光顏色時主觀因素的影響,采用CIE-X和CIE-Y2個熒光參數定量化表征原油的熒光顏色,CIE-X和CIE-Y值是將測試得到的熒光數據歸一化處理后利用色度軟件計算得到的,其值的大小可以準確反映熒光顏色。塔河鹽下地區原油的CIE-X和CIE-Y值介于0.15～0.35,色度圖顯示原油熒光顏色為藍色到淺黃色。其中TK506、S47和AT31井為中質油,熒光顏色為亮黃色,λmax在510～520nm之間,Q值在0.35左右,CIE-X和CIE-Y的值分別在0.24和0.32以上。AT40和AT5井等油樣為凝析油,熒光顏色為藍色,λmax在465 nm以下,Q值在0.15左右,QF535在0.40以下,CIE-X和CIE-Y的值均小于0.25。對比不同原油的熒光光譜參數,凝析油的熒光具有低主峰波長、低Q值和低QF535值的特征。

4 塔河鹽下地區原油充注時間和期次

4.1 流體包裹體巖相學

塔河鹽下地區儲層碳酸鹽巖的方解石脈體中發育豐富的油包裹體,在熒光顯微鏡下可以觀察到氣液兩相和單一液相(圖6a-b)的油包裹體,以次生為主,也觀察到少量的原生油包裹體(圖6)。次生油包裹體數量最多,主要以裂紋狀賦存于方解石脈體內或穿方解石脈體與圍巖顆粒的構造破裂愈合縫中;原生油包裹體數量較少,孤立分布在方解石脈體內或沿著方解石單晶生長帶隨機排列。油包裹體形狀以橢圓形為主,也見形狀不規則的油包裹體。包裹體的直徑在5～20 μm之間,氣液比大約在5%～15%,也觀察到氣液比在90%的凝析氣包裹體(圖6k-l)。AT25井溶洞充填方解石脈體中觀察到一期淺黃色熒光原生油包裹體和一期藍色熒光次生油包裹體(圖6a-d),同期方解石脈體中發育了2種不同產狀的油包裹體,這可能代表著2個不同時間的油包裹體捕獲。此外,S118井和AT5井中還發育有黃色熒光次生油包裹體(圖6e-f)、藍色熒光次生(圖6g-h)和原生油包裹體(圖6i-j)以及藍色熒光凝析氣包裹體(圖6k-l)。藍色、淺黃色和黃色3種不同熒光顏色的油包裹體可能反映了多期油充注的特征。

圖6 塔河油田鹽下地區方解石脈中典型油包裹體照片

4.2 油包裹體熒光光譜特征

對油包裹體進行熒光光譜測試,結果顯示不同熒光顏色的油包裹體熒光光譜存在一定差異(圖5),CIE參數指示油包裹體熒光色分別對應藍色、淺黃色和亮黃色。不同熒光顏色的油包裹體對應的熒光參數分別為:藍色熒光油包裹體λmax為455～480 nm,Q值小于0.22,QF535小于0.58;淺黃色熒光油包裹體λmax為490～530 nm,Q值介于0.15～0.43之間,QF535介于0.65～1.39之間;亮黃色熒光油包裹體λmax為525～540 nm,Q值介于0.35～0.82之間,QF535介于1.33～1.62之間。根據原油熒光隨成熟度的變化規律可知[29],這3種熒光顏色可能說明塔河鹽下地區經歷了3期油氣充注過程(圖5)。

4.3 流體包裹體顯微測溫

對油包裹體共生的鹽水包裹體進行顯微測溫結果顯示(圖7),與亮黃色熒光油包裹體共生的鹽水包裹體均一溫度峰值為65 ℃,鹽水包裹體的鹽度分布集中,均值為7.02%;與淺黃色熒光油包裹體共生的鹽水包裹體均一溫度峰值為95 ℃,鹽水包裹體的鹽度分布集中,均值為3.87%;與藍色熒光油包裹體共生的鹽水包裹體均一溫度峰值為105℃,鹽水包裹體的鹽度分布集中,均值為10.25%。與油包裹體共生鹽水包裹體的鹽度變化反映了不同時期地層水礦化度的差異,顯微測溫測鹽結果表明,3種不同熒光顏色的油包裹體鹽度差異較大,指示塔河鹽下地區經歷了3期油充注過程,這與油包裹體巖相學分析結果一致。

圖7 塔河油田鹽下地區重點井鹽水包裹體均一溫度分布直方圖及均一溫度—鹽度關系

4.4 油氣充注時間和期次

利用BasinMod軟件對鹽下地區TS1井進行單井埋藏史和熱史模擬。TS1井鉆井完鉆層位為上寒武統下丘里塔格群,其中志留系、泥盆系缺失,剝蝕厚度在700 m左右;上石炭統—二疊系缺失,剝蝕厚度在350 m左右,二疊系只保留中二疊統;新生界基本上保留完整,未遭受明顯的剝蝕。本文參考了地震資料并進行了時深轉換,確定寒武系底深在9 600 m左右,單井模擬溫度和成熟度與實測值關系和單井埋藏史、熱史模擬結果如圖8所示,單井模擬結果與實測資料具有很好的匹配關系,表明建立的熱史模型具有較高的可靠性。

圖8 塔河油田鹽下地區TS1井單井模擬及流體包裹體均一溫度—埋藏史投影示意

鹽下地區奧陶系儲層中發育3期油包裹體,包裹體顯微測溫得到3期油包裹體共生鹽水包裹體的均一溫度峰值分別為66.8、95.3、104.5℃,結合儲層的埋藏史和熱演化史,獲得3期油包裹體的捕獲時間分別為420、318、10 Ma,說明塔河油田鹽下地區在加里東中期、海西中期和喜馬拉雅晚期經歷了3期油氣充注過程。

5 各期充注油氣貢獻

原油地球化學參數指示塔河鹽下地區奧陶系原油具有相同的來源,流體包裹體指示塔河鹽下地區奧陶系碳酸鹽巖儲層經歷了3期油氣充注過程,說明現今油藏為3期油氣充注混合的結果。原油隨成熟度的增加,主峰波長λmax逐漸降低,熒光表現為藍色。塔河鹽下地區奧陶系碳酸鹽巖儲層中原油與3期油包裹體的熒光光譜參數具有可比性,而且相較于油包裹體,原油熒光光譜參數值的分布區間更窄,這說明鹽下地區現今油藏是多期油氣充注的結果,不同性質的油藏可能是由3期油氣對現今油藏原油的貢獻度存在差異造成的。

原油和油包裹體熒光光譜參數λmax和QF535是用于區分原油成熟度的有效參數。將鹽下地區原油和儲層中油包裹體熒光光譜參數λmax和QF535進行對比,結果顯示發藍色熒光的油包裹體熒光參數λmax和QF535值與鹽下地區原油的分布比較一致,部分原油的熒光參數λmax和QF535值與發淺黃色熒光油包裹體比較相似。此外,實鉆生產資料表明,塔河鹽下地區奧陶系以成熟度較高的輕質油藏、揮發性油藏和凝析氣藏為主,原油密度約為0.8 t/m3,僅少部分地區為成熟度較低的中質油藏。說明第三期充注原油成熟度與鹽下地區原油成熟度接近,為塔河鹽下地區的奧陶系油藏貢獻了最多的原油;其次第二期充注的原油也存在一定的貢獻,第一期原油貢獻比較少。因此可以認為喜馬拉雅晚期是塔河鹽下地區碳酸鹽巖儲層的主要成藏期。

6 結論

(1)鹽下地區原油具有相似的地球化學特征,生物標志化合物參數表明其母質相同且沉積于海相弱還原環境,與下寒武統玉爾吐斯組烴源巖具有親緣性。這表明現今鹽下地區油藏中原油為玉爾吐斯組烴源巖在不同時期生成的原油充注到儲層中并混合的結果。

(2)生物標志化合物參數特征反映鹽下地區原油成熟度達到了成熟—高成熟階段,利用芳烴系列化合物指標對鹽下原油進行成熟度評價,甲基菲參數和二甲基二苯并噻吩參數計算出鹽下地區原油成熟度Ro在0.90%～1.47%之間。原油熒光光譜參數中λmax在450～520 nm之間,Q值小于0.4,QF535值小于1.2,CIE-X和CIE-Y的值介于0.15～0.35,熒光顏色為藍色到淺黃色。

(3)鹽下地區奧陶系碳酸鹽巖儲層中存在3期油氣充注過程,分別對應于亮黃色、淺黃色和藍色熒光油包裹體。埋藏史圖投影結果顯示3期油氣充注時間分別為加里東中期(420 Ma)、海西中期(318 Ma)和喜馬拉雅晚期(10 Ma)。熒光光譜參數對比結果顯示,藍色熒光油包裹體與鹽下地區原油的熒光光譜參數的分布范圍基本一致,表明喜馬拉雅晚期是鹽下地區的主成藏期,為鹽下地區的奧陶系油藏貢獻了最多的原油。

利益沖突聲明/Conflict of Interests

所有作者聲明不存在利益沖突。

All authors disclose no relevant conflict of interests.

作者貢獻/Authors’Contributions

徐勤琪、劉永立參與實驗設計;郭小文、儲呈林、羅明霞完成實驗操作;徐勤琪、郭小文、張黎參與論文寫作和修改。所有作者均閱讀并同意最終稿件的提交。

The study was designed by XU Qinqi and LIU Yongli. The experimental operation was completed by GUO Xiaowen, CHU Chenglin and LUO Mingxia. The manuscript was drafted and revised by XU Qinqi, GUO Xiaowen and ZHANG Li. All the authors have read the last version of paper and consented for submission.