加速器驅動的次臨界鈾溶液同位素生產堆概念設計

李煥星,夏兆東,劉 鋒,周 琦,朱慶福,寧 通,孫 旭,柯國土

(中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究所,北京 102413)

為克服利用固體靶件生產的缺陷和滿足日漸增長的醫用同位素需求,1992年,Chopela和Ball提出了醫用同位素生產堆(MIPR)的概念[3],采用鈾鹽溶液為燃料,省略傳統生產方式中靶件的加工、輻照和溶解等復雜處理工序,直接從堆芯燃料溶液中提取裂變產生的99Mo進行純化處理,有效減少了99Mo的衰變損耗。此外,利用溶液堆生產醫用同位素還具有負溫度系數大、固有安全性高、99Mo生產周期短、生產效率高、235U利用率高、放射性廢物少、經濟價值高等優勢[4]。但臨界的溶液堆由于空泡、化工和溫度效應等原因,運行時的功率水平會產生較大的波動,甚至可能會導致控制問題。

美國在MIPR的基礎上提出了加速器驅動的次臨界溶液堆生產同位素的方案[5],該方案的功率水平雖受限,但可做到加速器斷電停堆,易于控制且安全可靠,是目前同位素生產領域的重點研究方向。本文針對加速器驅動的次臨界鈾溶液同位素生產堆開展概念設計,并對堆芯燃耗特性和99Mo的年產能進行計算分析。

1 堆物理基礎

次臨界反應堆是一個中子有效增殖因數keff<1的系統,無法維持自持鏈式裂變反應,須不斷提供外源中子。次臨界反應堆內的中子總數是以keff為公比的無窮等比級數:

(1)

由于反應堆處于次臨界狀態,keff小于1且中子的壽命很短(對于熱堆,為10-3～10-5s;對于快堆,為10-6～10-8s),無需長時間即可認為已增殖無窮代,即m→∞,從物理意義上講,中子總數趨于一穩定值(keff越大,需穩定的時間越長),從數學意義上講是一無窮遞減等比級數,其數學表示式為:

(2)

即一次臨界系統將外中子源放大1/(1-keff)倍,此即次臨界反應堆的源倍增公式[6]。由式(2)可推導出堆芯平均裂變功率:

(3)

其中:Q為每次裂變放出的能量;S0為外中子源源強;l為平均中子壽命;ν為平均裂變中子數;f為平均裂變率。從式(3)可看出,堆芯的裂變功率與S0和堆芯的keff呈正比。因此,在外源中子強度確定的情況下,要增加同位素的產量,則堆芯功率應盡量大,在設計中需考慮以下兩個原則:1) 充分利用外源中子,減少外源中子的泄漏;2) 堆芯keff選擇不宜過小。這兩者是影響堆芯結構設計的關鍵因素。

假定S0為1×1013s-1,當燃料中235U富集度為20%時,取ν典型值為2.479,不考慮外源中子泄漏情況,計算得出堆芯功率變化如圖1所示,可看出堆芯功率水平約為十幾kW。為獲得較好的能量增益效果、降低對所需外源中子強度的要求,同時滿足次臨界堆芯安全運行條件,設計中將keff控制在0.98～0.99之間,同時考慮增加中子倍增層來提高堆芯中子通量水平進而增大同位素產能。

①一期瀝青混凝土心墻端頭及上下游側面表部不密實瀝青混凝土應予鑿除，露出新鮮、密實瀝青混凝土面，鑿除面平整度差不大于1 cm，同時保證一期心墻厚度不小于原設計厚度。二期心墻鋪筑前接觸面按規范要求進行加熱處理。

圖1 堆芯功率隨次臨界度的變化

2 加速器中子源與堆芯耦合方案的設計

2.1 加速器中子源選型

加速器中子源是指利用加速器加速帶電粒子轟擊靶核產生中子的裝置,按能量一般分為白光中子源和單能中子源兩種。前者通常指散裂中子源或電子加速器光核反應中子源,所產生的中子源強度高,可為多脈沖式的,但裝置整體結構復雜、體積龐大、造價昂貴;后者指通過T(d,n)4He、D(d,n)3He、T(p,n)3He、7Li(p,n)7Be、9Be(p,n)9B等核反應產生中子的裝置[7]。

中子源的壽命、產額、穩定性和經濟性是設計選型過程中需考慮的重要指標。與加速器白光中子源相比,加速器單能中子源結構簡單、造價便宜,且中子產額高、單色性好,在停止運行的狀況下一般無強放射性,有利于向小型化和可移動化方向發展,在中子技術應用領域有廣闊的前景[8]。其中加速氘粒子轟擊氚靶或氘靶,發生T(d,n)4He、D(d,n)3He反應,這兩類反應產生的中子能量高、單色性好,可得到中子產額較高的近似于單能的各向同性中子源,且入射氘核的能量僅要求達幾百keV,兩類反應的有關參數列于表1。

表1 D(d,n)3He及T(d,n)4He反應參數[9]

氘氚反應中子發生器中子產額的提高主要受靶技術限制,它不僅要能承受數十kW/cm2的功率密度而不使溫升太高,且要有足夠的氚以維持必要的靶使用壽命[10]。由于同位素生產對中子源強度及壽命都有較高的要求,常規的固體氚靶件無法滿足,故考慮使用氚氣體靶,通過調研常規氣體靶的尺寸[11],選擇氣體靶尺寸為直徑15 mm、長度50 mm,中子源強達1×1013s-1。

2.2 中子增殖材料倍增特性的分析

加速器驅動的次臨界反應堆與常規的臨界反應堆相比,存在中子通量不足的缺陷,而對于中子發生器,中子源強度提高到一定水平后繼續提升成本高、技術難度大,因此考慮利用中子倍增材料發生(n,2n)、(n,3n)等反應來實現中子倍增,以提高同位素的產能。常見的中子倍增材料有鈹、鉛及易裂變核素等,由于氘氚反應產生的中子平均能量為14 MeV,因此選擇中子倍增材料時有必要分析相關反應的截面,基于ENDF/B-Ⅶ.1庫繪制各材料中子倍增反應截面數據隨中子能量變化圖(圖2),在兼顧中子吸收截面小的情況下,初步選定中子倍增材料為天然鉛和鈹。此外隨著倍增材料厚度的增加,非彈性散射等相互作用會使中子的能量降低,且中子與倍增材料之間發生(n,γ)反應而受到損失的效應也逐漸明顯,因此需探究中子倍增效果隨不同倍增材料及其厚度的變化。

圖2 常見材料的中子倍增反應截面

倍增層的初步結構設計如圖3所示,形似開口的圓柱型容器將氚氣體靶包裹在中心位置以提高中子利用率,側壁和下底部厚度相同,氣體靶上方預留與加速器系統連接的孔道,下半部分為半球狀以防止燃料溶液產生的氣泡過多堆積在倍增層底部引起安全問題。中子倍增系數的計算結果如圖4所示,可看出,鈹的倍增效果要明顯優于鉛,考慮到鉛的密度遠大于鈹,不利于整體結構的穩定性,故選擇鈹作為倍增材料。對于環狀堆芯,徑向尺寸過大會導致中子縱向泄漏率增加,不利于裝置小型化設計,此外,考慮到材料的經濟性以及為后續參數的優化調整留出裕量,中子增殖材料不宜選擇過厚。綜上所述,中子增殖材料確定為鈹,徑向厚度選擇為9 cm,中子倍增系數為1.61,總質量約為13.9 kg。

圖3 中子倍增層設計示意圖

圖4 中子倍增系數隨材料厚度的變化

2.3 堆芯設計方案

1) 核燃料選擇與分析[12]

目前,用于生產放射性同位素的溶液堆核燃料主要有硫酸鈾酰UO2SO4和硝酸鈾酰UO2(NO3)2兩種,因為它們是最適合提取裂變99Mo的化學后處理體系,表2列出了兩種燃料溶液之間的主要特性的比較。

表2 兩種常用鈾鹽燃料溶液性能參數定性化對比

硫酸鈾酰溶液的輻照穩定性好,輻照分解僅生成H2和O2兩種氣體,利用加熱的催化劑床重新組合成水,冷凝后即可返回到燃料溶液中。但硫酸鈾的化學性質較差:(1) 硫酸鹽的溶解度遠低于硝酸鹽,隨著燃耗增加,裂變和吸附產物的積累超過溶解度極限時會引起沉淀;(2) 目前普遍采用陰離子交換法從硫酸鹽溶液中回收鉬,但由于(SO4)2-和(HSO4)-比(NO3)-對(MoO4)2-的吸附更有效,從硫酸鹽溶液中回收鉬的效率低于從硝酸鹽溶液中回收鉬。而硝酸鈾酰溶液的化學性質明顯優于硫酸鈾酰,99Mo提取效率高,廢物處理簡單;但硝酸鈾酰水溶液的輻照分解較硫酸鹽更復雜,除通過水輻解產生H2和O2外,燃料溶液的輻解還形成氮和氮氧化物(NOx)氣體,提高了氣體處理及控制溶液pH值的難度。

本設計選取低濃縮的鈾溶液作為核燃料,對燃料的溶解度要求較高。硫酸鈾酰25 ℃時在水中的溶解度僅275 g/L,隨著pH值升高,溶解度會降低;而硝酸鈾酰室溫下在水中的溶解度為660 g/L,且隨著溶液溫度升高而增加,70 ℃時百分濃度為77.25%。國內目前已開展了一系列從鈾鹽溶液中提取99Mo的技術研究工作,其中更多的是針對硝酸鈾酰溶液的研究,技術成熟度及工程應用價值相較硫酸鈾酰溶液更高。

綜合考慮,同時為便于燃料溶液的凈化和醫用同位素的提純,選擇富集度為19.75%的硝酸鈾酰溶液作為本設計的核燃料,燃料溶液的pH值為1,同時需控制溶液pH值低于3,避免裂變產物沉淀的生成,防止硝酸鈾酰水溶液水解生成UO3沉淀。

2) 堆芯設計與分析

堆芯的結構設計圖如圖5所示,采用輕水作反射層作為堆芯冷卻最終熱阱以提高安全性,加速器中子束流位于堆芯的中部。堆芯核設計利用蒙特卡羅程序完成,燃料溶液使用富集度為19.75%的硝酸鈾酰,通過keff搜索計算可確定溶液區大致尺寸。假設235U的質量固定,溶液的濃度從100 g/L變化到300 g/L,相應的keff計算結果如圖6所示。結果表明,在235U質量相同的情況下,當濃度在200 g/L左右變化時,堆芯的keff無論隨溶液的濃縮還是稀釋均減小,可最大程度保證堆芯的固有安全性。

圖5 堆芯結構設計圖

圖6 堆芯keff隨鈾溶液濃度的變化

為更直觀展示硝酸鈾酰溶液區的中子通量水平及其分布,利用蒙特卡羅程序的網格計數卡FMESH對整個次臨界堆芯進行網格劃分,結合F4體通量計數卡可得出包括中子源、鈹增殖層、燃料區在內的二維通量分布圖,結果如圖7所示。由圖7可見,隨距離源的位置變遠,中子通量密度分布逐漸減小,整個次臨界堆芯內的通量表現與結構布局相關,并呈橢圓形向四周輻射,沿中心軸向對稱分布。中子源區的通量水平最高,中子通量在經過增殖層和燃料溶液區域后下降明顯。燃料區的中子平均通量密度達5.4×1011cm-1·s-1的水平,其中,溶液中部位置的通量最大,4個邊緣角區域中子通量最小,存在邊緣效應。因此,在對次臨界單元進行中子學設計時,位于倍增層與燃料區的中間區域(即深黃色區域)最能代表其中子學特性,應重點分析關注,同時發現主要的中子泄漏發生在徑向方向。

圖7 次臨界堆芯的總體通量分布

堆芯設計的基本參數詳細列于表3。

表3 堆芯設計基本參數

3 堆芯壽期內keff變化及加速器束流強度變化分析

隨著燃耗深度的增加,硝酸鈾酰溶液中裂變產物的積累會導致裂變產物中毒,堆芯keff逐漸降低。在所有的裂變產物中,除135Xe和149Sm兩種吸收截面特別大的核素外,113Cd、152Sm、155Eu和157Gd等熱中子吸收截面和裂變產額較大的一些同位素(吸收截面大于104b)引起的反應性損失也不可忽略。

由于蒙特卡羅程序只能計算臨界源的燃耗問題,而對于次臨界系統,外源中子對堆芯的通量分布影響很大,故考慮利用MCNTRANS程序計算帶外源中子的次臨界系統燃耗問題[13],根據生成的過程文件可利用蒙特卡羅程序計算壽期內堆芯keff的變化,計算精度為0.000 10,結果如圖8所示。從圖8可看出,在堆芯壽期初(48 h內)隨著135Xe等快飽和強中子吸收裂變產物的增加,堆芯keff急劇下降;隨后主要由非飽和或慢飽和性的裂變產物及235U含量降低引起反應性的虧損,堆芯keff降速放緩。整個堆芯壽期內keff從0.990 35減小到0.986 68,為保證整個次臨界堆芯功率的恒定,需不斷提高加速器的束流強度,壽期內加速器束流強度與壽期初的比值計算結果如圖9所示,壽期初反應性的急劇下降導致加速器束流強度提高為初始值的1.11倍,壽期末比值增加到了1.454倍。

圖8 堆芯keff隨運行時間的變化

圖9 加速器束流強度隨運行時間的變化

若考慮在壽期初引入控制棒或可燃毒物等控制手段補償快飽和中子毒物引起的反應性損失,可避免加速器束流強度的過快調節,以進一步降低對加速器束流強度的要求[14]。

4 提取策略和產能評估

常規的醫用同位素生產堆運行模式一般分連續提取和分批提取兩種,而考慮到連續提取存在的安全問題,大多數溶液堆采取的是分批提取放射性同位素的方式。

利用SCALE程序計算堆芯溶液中99Mo產量隨運行時間的變化曲線,結果如圖10所示。從計算結果可看出,隨著運行時間的增加,99Mo的活度逐漸趨于飽和,16 d左右達到最終的平衡濃度,最佳99Mo提取時間為運行4～8 d左右。此外,利用SCALE程序計算堆芯的衰變熱功率隨停堆時間的變化,結果如圖11所示,初始衰變熱功率約1.04 kW,停堆0.5 h后衰變熱降為原來的1/5,停堆24 h后衰變熱功率僅約30 W,此時依靠堆芯的自然循環可將熱量排出,大部分短壽命的不穩定核素也已衰變完全,初步具備提取同位素的條件。

圖10 燃料溶液中99Mo的活度隨運行時間的變化

圖11 衰變熱功率隨停堆時間的變化

實際生產中考慮備有兩爐燃料可交替進行輻照提取99Mo,這樣可最大限度提高99Mo的年產能。假定每年單堆芯可運行330 d,調研得到99Mo提純效率保守估計可達到60%[15],計算可得出99Mo年產能,其隨提取時堆芯運行天數變化的計算結果列于表4,可見減小提取時堆芯運行時間可保證99Mo獲得較大的年產能,但頻繁啟停堆及提取同位素對整個系統提出更高的要求,實際工程操作中還需更多考量。假定最終選取的提取策略為堆芯運行4 d為一循環,以目前供應鏈中普遍采用的6-day Ci作為計量單位,最終每年可供應給醫院或核藥房使用的99Mo為6 131 6-day Ci,可滿足全國1/3的臨床需求。

表4 99Mo的年產能隨提取時堆芯運行時間變化的計算結果

5 總結

99Mo在醫療診斷方面發揮了越來越重要的作用,目前國內主要依賴進口,本文開展的加速器驅動的次臨界鈾溶液同位素生產堆堆芯概念設計工作,對后續掌握99Mo生產技術并實現工程應用具有重要現實意義。本文調研各類加速器中子源的優缺點確定了加速器的選型,確定了堆芯的整體結構布置及中子倍增材料的種類及厚度,經方案比選確定了安全經濟的次臨界堆芯核設計方案,并給出了一系列相應的核設計參數。此外,還探究了堆芯燃耗壽期、加速器束流強度變化及提取策略等內容。研究結果表明:該次臨界堆芯方案功率水平較低、安全可靠,99Mo產能較高,達20 kCi/a以上,考慮運輸過程中衰變損失保守估計可滿足全國1/3的臨床需求,經濟性較高。