主動式多重性方法對黃餅中鈾定量的模擬研究

張浩然 張焱 胡文興 瞿金輝 劉世梁 王仁波,

1（東華理工大學 放射性地質與勘探技術國防重點學科實驗室 南昌 330013）

2（東華理工大學 核技術應用教育部工程研究中心 南昌 330013）

3（泛華檢測技術有限公司 南昌 330013）

鈾酸鹽型黃餅是我國水冶提鈾方法所生產的重要產品［1］。一般認為其主要成分包括重鈾酸鈉、重鈾酸氨、硫酸鈾、鈾的氫氧化物以及其他形式的鈾的氧化物［2］，主要同位素為238U和235U［1］。傳統鈾定量采取包括電位滴定法［1］、重量法［3］、分光光度法、熒光法、電感耦合等離子體質譜法等化學方法［4］，但其往往需要經過繁瑣的制樣步驟，同時影響因素較多，檢測周期長，無法實現實時測量；除化學分析方法外，鈾的放射性檢測方法也是一種鈾含量測定的有效方法，γ能譜法較為簡便，通過測量標樣和樣品中由238U和235U發射的能量為185.7 keV和1001 keV的特征γ射線［5］建立工作曲線，便能夠求得待測樣品中鈾的含量，但對于體積較大的樣品，特別是諸如黃餅等容易自屏蔽或者被基體材料屏蔽探測難度較大的樣品，γ能譜法測量會出現較大的誤差；2015年，張坤明等［6］采用了主動激發鈾材料的脈沖中子-裂變中子法來模擬鈾黃餅的檢測，并通過MCNP（Monte Carlo N-Particle Transport）模擬的方式驗證了方法的可行性，但該方法的測量結果受到樣品外形限制嚴重。

中子多重性測量方法是一種無損分析方法，是在中子符合測量方法的基礎上發展出來的可裂變材料的測量方法，通過裝置測得樣品的中子多重性分布，即可獲得樣品信息。同時，由于該方法不需要標樣進行刻度、測量時間短以及精度高等優點，目前廣泛應用于核安保與軍控核材料核查等方面。根據是否使用激發源對測量材料進行誘發，多重性測量也分為被動式多重性測量與主動式多重性測量［7-9］。

238U中子自發裂變的中子發射率為13.6 kg-1·s-1［7］，發射率較低。2013年，Goddard等［10］使用超熱中子多重計數器（Epithermal Neutron Multiplicity Counter，ENMC）對鈾氧化物進行了被動式多重性方法對材料中的鈾含量進行了測量，但由于裝置樣品腔的限制，測量樣品的質量有限且單次測量時間長。再加上材料本身對中子的慢化吸收作用，直接測量往往不能得到較為理想的結果。

2021年劉楓飛等［11］利用MCNPX模擬研究了241Am-Be源與241Am-Li源兩種激發源對低濃縮等材料的主動式多重性測量，計算結果顯示，241Am-Be源更有利于低濃縮鈾樣品的檢測。

因此，通過選擇合理的中子源對含量更低的黃餅材料進行多重性定量分析研究，對黃餅材料的無損、快速、非制樣定量檢測具有重要意義。本文采用主動式多重性測方法對黃餅材料中的鈾總量定量方法進行模擬分析，根據泛華檢測技術有限公司研發生產的多重性測量裝置FH-NCM/S1建立模型，利用MCNP程序模擬測量過程計算結果。通過對比測量效率選擇合理的中子源，再通過編寫程序模擬主動式多重性方法測量與計算過程得到的238U的質量后依據豐度信息反推鈾總量；最后開展樣品中子自屏蔽效應與含水量的變化對樣品測量帶來的影響研究，并加以修正。

1 測量原理與模擬方法

1.1 主動式多重性測量原理

主動式多重性測量方法基于一重計數率（S）、二重計數率（D）和三重計數率（T）來分析樣品的增殖因子M與誘發裂變率F等信息［12-13］，式（1）～（3）表示了多重計數率S/D/T與M、F的關系，通過式（2）、（3）聯立解得M與F，然后根據式（4）便能夠求得待測樣品中鈾的總質量。但是公式中大部分計算參數均需要在計算前獲得，由于黃餅材料中低原子序數核素較多，樣品本身對中子的慢化和吸收作用帶來的中子自屏蔽效應會直接對測量結果造成影響，所以對不同樣品進行參數的選取與修正就尤為重要［14］。

式中：S0表示241Am-Be源的計數率；B為本底計數率；Ss為黃餅樣品對源中子的散射和自屏蔽；F表示樣品誘發裂變率，s-1；M為中子增殖因子；?f表示誘發裂變中子探測效率；vs1、vs2、vs3表示激發源誘發鈾裂變的1、2、3階矩，vi1、vi2、vi3表示誘發裂變中子二次誘發鈾的1、2、3階矩；fd表示二重符合門因子；ft表示三重符合門因子。

式中：C為裝置的耦合系數，由標準樣品刻度得到；mU為樣品中鈾的總質量；F238激發源誘發238U裂變的裂變率；f238為238U的豐度；Y為激發源的中子產額。

其中，fd和ft與設置的預延遲時間及符合門寬有關，測量設置后可以直接計算得到。但裂變中子探測效率εf、誘發裂變的三階矩Vs以及二次誘發的三階矩Vi均需要在計算前完成標定，但這些值往往受到樣品質量、類型、密度、外形以及雜質核素的干擾，從而影響測量結果。研究不同因素對這些參數的影響大小，對測量結果的修正具有重要意義。

此外，對于激發源的選取也十分重要?；谄浜税脖：秃吮Ｕ系淖饔?，傳統主動式多重性方法多用于235U質量的測量，考慮到238U的誘發裂變閾［16］與252Cf源發射中子的時間相關性，往往使用兩個241Am-Li源作為激發源，其中子平均能量為0.3 MeV［16］。而黃餅材料中鈾為天然豐度，主要同位素為238U，所以研究中將能量較低的241Am-Li源更換為能量更高的241Am-Be源，平均能量4.4 MeV，并對兩種中子源的誘發裂變效果與探測效率影響方面做出了對比；另外，由于238U的誘發裂變率較低，所以在條件允許的情況下需要提高樣品中鈾的質量，裝置的探測效率盡量高。

主動式多重性方法測量原理如圖1所示，激發源誘發238U裂變產生中子，裂變中子被探測器陣列探測到后由采集電路生成S/D/T計數率，并進行多重性計算［15］。由于材料中核素對中子的自屏蔽效應［14］不可忽略，所以對中子自屏蔽效應進行修正研究在主動式多重性方法對鈾總量的核算中十分重要，自屏蔽過程如圖1中虛線框相關箭頭指向內容所示。

圖1 主動式多重性方法測量黃餅中鈾含量原理圖Fig.1 Schematic diagram of the active multiplicity method for measuring the total mass of uranium in yellow cake

1.2 模型建立及模擬流程

MCNP程序［15］建立的模型圖如圖2所示，模型中相關的計算參數如表1所示。利用MCNP程序模擬并記錄粒子的出射、輸運、碰撞與俘獲的過程信息進行分析。

表1 FH-NCM/S1裝置主要參數Table 1 Main parameters of FH-NCM/S1

圖2 使用MCNP程序建立的FH-NCM/S1裝置模型 (a) 2D中軸線切面圖，(b) 3D中軸線切面圖Fig.2 FH-NCM/S1 device model established by the MCNP program(a) 2D axis section view, (b) 3D axis section view

MCNP中提供了模擬材料誘發裂變中子分布相關信息的統計表（Table 117），并提供計算后的誘發裂變的一、二、三階矩［17］。另外PTRAC卡能夠記錄中子從發射到與3He反應的時間、出射中子事件序號、中子來源以及捕獲柵元等信息，再加上源的中子出射時間分布遵循指數分布規律，可使用該信息還原樣品的脈沖序列測量信息。圖3為MCNP與MATLAB工具聯合使用對主動式多重性方法模擬的流程，首先，在MATLAB中按規律生成所有事件中粒子的出射時間（t1），再將其與每一捕獲中子的行動時間（t2）相加，即能夠生成裝置脈沖位置-時間戳的信息，最后對該信息進行多重性分析便能夠獲得S/D/T的計數率信息，再通過式（2）與式（3）聯立便能夠解出M與F的值［18-20］。

圖3 MCNP與MATLAB聯合模擬多重性分析流程圖Fig.3 Flow chart of MCNP and MATLAB joint simulation multiplicity analysis flow chart

模擬材料使用重鈾酸鹽［2］，根據其含水量［21］與雜質物質［22］的不同，共設置10組樣品。采用兩個中子產額為5×104n·s-1的241Am-Be源作為裂變激發源，每個樣品模擬測量600 s。

2 結果和討論

2.1 兩種中子源效果比較

為了探究241Am-Li源與241Am-Be源兩種中子源在黃餅的主動式多重性測量中的適應性，采用MCNP程序分別對兩種中子源對黃餅中鈾材料的激發過程進行了模擬仿真工作。每次模擬使用兩個相同的產額為5×104n·s-1的中子源誘發材料裂變，模擬測量600 s。記錄通過誘發裂變產生的中子數ni、探測器記錄到的總中子數nD以及探測器記錄到的誘發裂變中子數所占記錄到總中子數的占比fi，fi的計算公式由式（5）給出。模擬結果如表2所示。

表2 241Am-Li源與241Am-Be源激發黃餅材料裂變的激發效率與探測效率Table 2 Excitation efficiency and detection efficiency of the fission of yellow cake material excited by 241Am-Li and 241Am-Be

式中：fi為探測記錄到的中子中裂變中子所占份額；nDi為探測器記錄到的來自誘發裂變的中子數；nD為探測器記錄到的總中子數。

對于相對于241Am-Li源來說，同等源產額下241Am-Be源對于黃餅材料的激發效率提高了35%。對于裝置整體的探測來講，由于241Am-Li源出射中子的平均能量較低，探測器探測到來自激發源的中子會更高，但在主動式多重性測量中，由于一重計數率S中包含有激發源以及其散射等多方面的影響，主動式多重性計算不使用一重計數率S的測量結果，而使用二、三重計數率D、T進行定量。然而，探測器中由于激發源產生的信號會加劇D與T在統計上的誤差，即中子源對于測量的影響也更為嚴重；通過fi可以直觀地看到，使用241Am-Be源時結果中樣品裂變中子所占份額進一步提高。經綜合考慮，在后續的模擬測量使用241Am-Be源作為激發源進行研究。

2.2 質量計算與中子自屏蔽修正

采用241Am-Be源后認為裝置中的誘發裂變中子主要來自于238U。圖4表示3He陣列捕獲的裂變中子所占探測到總中子數的比例fDi隨238U質量變化的關系，在238U的質量成倍增長時，3He陣列捕獲的裂變中子卻有所下降。這種現象主要由于隨著樣品質量的增加，體積也隨之增大，再加上黃餅材料中原子序數低的核素對中子的慢化與吸收，導致更多的誘發裂變中子會被樣品自身屏蔽而無法被探測器探測到造成的。這就造成在使用標準樣品對εf進行標定后，相對標樣體積的變化也會導致計算結果產生誤差。

圖4 fDi隨樣品中238U質量變化的關系Fig.4 fDi versus mass of 238U in the sample

使用MATLAB工具生成脈沖序列后的多重性分析結果，計算得到多重性計數率S/D/T，計算得到的三種計數率隨樣品中鈾總量的變化關系如圖5所示。使用式（2）、（3）聯立，用D與T的值對樣品的M與F進行計算。

圖5 多重計數率S/D/T隨樣品質量變化的關系圖Fig.5 Diagram of the relationship between multiplicity count rates S/D/T and the change of sample mass

由于裂變與增殖所產生的中子并不是全部都能從樣品中逃逸出來，實際生產中使用樣品泄漏增殖因子ML來代替中子增殖因子M，再根據多個標樣計算得到的ML計算耦合系數C，并繪制曲線進行定量。圖6為在使用式（2）、（3）對樣品中238U的質量進行多重性計算的結果，可以看出，樣品中238U質量較小，特別是在質量小于3 kg時偏離較大，需要對計算結果進行相應的修正，以滿足測量誤差＜10%的需求，既傳統方法對于標樣的要求較高，實際生產需要準備多種類型的配套標樣。

圖6 樣品誘發裂變、增殖因子的計算/實際值與238U含量的關系 (a) 樣品裂變率，(b) 增殖因子M與泄露增殖因子MLFig.6 Relationship between the calculated and actual values of the sample induced fission rate and multiplication with uranium content (a) Sample induced fission rate, (b) Simulated multiplication M and calculated net leakage multiplication ML

實際應用當中，由于238U裂變率較低，再加上樣品中原子序數小的核素對中子的慢化吸收作用過強，中子自屏蔽效應增強，使得三重計數率T的誤差偏高，在此基礎上計算得到的泄露增殖因子ML與實際裂變增殖差別較大。但由于黃餅材料測量中的裂變增殖因子M較低，質量增大時變化并不明顯；再加上誘發裂變與二次誘發的三階導隨質量的變化也并不明顯，根據圖6（b）所示，M隨樣品中238U含量的增加而增加，且238U質量相差1000 g時M的變換量＜0.2%。根據此規律通過MCNP模擬的方式建立M隨質量變化的曲線，通過1～2個標準樣品即可完成曲線修正，并獲得相關的耦合系數C。接著參考已知α方法，在對樣品進行稱重后根據樣品的凈含量選擇M值，并代入式（2）進行計算。

圖7 （a）為使用式（2）中D與F的關系對樣品的裂變率Fm′進行計算，分析得到的裂變率Fm′與模擬得到的裂變率F隨238U質量變化的關系圖。如使用此種方式得到的Fm′與F之間的相對誤差低于3%。之后根據式（4）對樣品中鈾的總質量進行計算，結果如圖7（b）所示的相對誤差小于5%，通過多重性方法能夠有效實現黃餅中鈾總質量的測量與計算。

圖7 修正后裂變率F與鈾的總質量m的實際值與實測值(a) 樣品裂變率F與Fm′隨238U質量的變化，(b) 鈾總質量的計算值與實際值Fig.7 Actual and measured values of the corrected fission rate F and total mass of uranium m(a) Change of sample fission rate F and Fm′ with mass of 238U, (b) Calculated value and actual value of total uranium mass

2.3 材料含水量的影響與修正

由于1H對中子具有強的慢化吸收作用，所以樣品中含水量的不同往往導致測量結果的誤差偏大。研究中通過設有代表性的不同含水量樣品來研究樣品中的水對測量的影響。按照圖3中的方法，對含水樣品進行模擬，并記錄樣品的S/D/T計數率。圖8為樣品的一、二重計數率隨樣品中含水量變化的關系。由于樣品中水分的增多，導致了樣品產生的裂變中子更難被探測器探測到，從而導致S與D計數率的降低。

圖8 樣品S/D計數率隨含水量變化的關系圖 (a) 一重計數率S，(b) 二重計數率DFig.8 Relation diagram of the change of sample S/D rate with water content (a) Single rate S, (b) Double rate D

由式（1）可知，一重計數率（S）由多個部分組成，結合表2中樣品的誘發裂變情況可知，鈾材料裂變產生的中子對S的貢獻較小，計數主要由241Am-Be源的源中子及其散射的中子觸發，占S的98%以上。忽略樣品外形變化對中子散射的影響，S幾乎不隨樣品中鈾質量的增加發生改變（如圖5（a）所示），僅與樣品自身的含水量有關（如圖8（a）所示）。記無水樣品測得的一重計數率與二重計數率分別為S0與D0，鈾總量不變、含水量變化時測得的一重計數率與二重計數率分別為Si與Di，可以通過S0/Si的值確定樣品中的含水量。

在確定樣品含水量的情況下，若按照式（2）直接對F進行求解計算，需要將Di修正回D0，由于相同含水量下S0/Si為定值，認為D0與Di滿足式（6）中的關系，式（6）中f()S0/Si為D0與Di不同含水量下對應關系的函數，可根據不同含水量的標準樣品擬合得到。

為簡化計算，認為該關系為一次函數，則式（6）可變換為式（7）：

圖9（a）中S0/Si與D0/Di擬合呈線性關系，可以根據式（7）對二重計數率進行修正，修正后二重計數率D如圖9（b）所示。

圖9 修正曲線與修正前后的D計數率 (a) 修正曲線擬合，(b) 修正前后的二重計數率DFig.9 Correction curve and double rate before and after correction(a) Correction curve fitting, (b) Double rate before and after correction

再次僅采用式（2）、（4）對樣品中鈾的總質量進行計算，計算得到樣品中鈾的總質量與實際值如圖10所示，修正后計算得到的樣品中鈾總質量除個別點外，相對誤差在10%左右，能夠滿足黃餅材料中鈾的初步檢測。其中相對誤差的來源有兩方面原因，一是并未對裝置進行相關的優化設計，裝置探測到的二重計數率D與T偏低，統計漲落嚴重，實際測量中可以通過增加測量時間或提高探測效率解決此問題；二是二重計數率D并不嚴格遵循線性變化，尋找更為適合的擬合函數代入式（6）或可獲取更好的效果，但更為復雜的擬合函數雖然能夠取得更好的效果但也會增大分析的難度，需要做多方的考量。

圖10 不同含水量下樣品中鈾總質量的實際值與測量值Fig.10 Actual and measured values of total uranium mass in samples with different water contents

3 結語

本文通過MCNP與MATLAB結合的方式，對主動式多重性方法激發黃餅中的238U裂變、238U質量的分析計算以及鈾總量的反演進行了全過程模擬。通過對比241Am-Li源與241Am-Be源的激發效率，選擇了本底更小，誘發裂變率更高的241Am-Be源作為激發源，此為基礎模擬了不同質量與含水量的一系列樣品的鈾定量過程，分析結果表明：質量與含水量的變化都會造成樣品自身中子自屏蔽效應的增強，從而影響計數，造成測量誤差。

為了提高測量的準確度，通過模擬的方法研究了增殖因子隨樣品質量增加的變化規律，在后續分析中通過凈含量選取響應的M值，并將其作為已知量并通過二重計數率D與樣品誘發裂變率F的關系直接對F進行求解，最終計算得到鈾總質量的相對誤差小于5%；樣品的含水量對樣品測量的影響較大，隨著樣品中含水量的增加，樣品的S/D均逐漸減小，文中采用S0/Si與D0/Di的關系對計算進行修正，修正后計算得到樣品的相對誤差10%左右，能夠初步滿足黃餅中鈾質量快速測量的需求。

由于樣品獲取的限制，并未能對樣品進行實際的測量與分析，本研究對于黃餅材料中鈾的定量方法的推廣以及多重性測量裝置的優化均具有一定參考意義。

作者貢獻聲明張浩然負責研究的設計、模擬、數據的收集和整理、文章的起草和最終版本的修訂；張焱負責研究的提出和設計、文章的修訂；胡文興負責數據處理；瞿金輝負責模擬指導；劉世梁負責結果驗證；王仁波負責項目的監督和管理。