大興安嶺南段北大山巖體的年代學和地球化學:對巖石成因及成礦潛力的指示*

賈力 吳昌志,2 焦建剛 錢壯志 雷如雄

大興安嶺是位于華北板塊和西伯利亞板塊之間的顯生宙造山帶,經歷從古亞洲洋、蒙古-鄂霍茨克洋到古太平洋的多階段增生演化過程,中生代巖漿活動與成礦作用十分活躍(Wangetal., 2012, 2021; Xuetal., 2013; Chenetal., 2017; Wuetal., 2017b)。近些年,大興安嶺南段一系列大中型錫多金屬礦床(如:維拉斯托、黃崗、安樂、大井、毛登和邊家大院等)陸續被發現,該帶已成為我國東北最重要的錫多金屬成礦帶。

北大山巖體是該錫多金屬成礦帶規模最大,出露最完全的花崗質侵入體。前人對北大山巖體的研究主要集中在成巖時代、巖石地球化學和巖石成因等方面(劉翼飛, 2009; Liuetal., 2016; 管育春等, 2017; 劉瑞麟等, 2018; 周振華等, 2019; 武廣等, 2021; 張靜俊, 2021; 丁磊磊等, 2022)。然而,由于北大山巖體巖相較為復雜,且經歷一定程度的分異演化和熱液蝕變作用,前人對其巖石成因和演化過程的認識還存在一定爭議(劉翼飛, 2009; Liuetal., 2016; 管育春等, 2017; 劉瑞麟等, 2018; Duanetal., 2020; 武廣等, 2021; 張靜俊, 2021; 丁磊磊等, 2022)。此外,北大山巖體成巖時代與大興安嶺南段主要稀有金屬成礦時代基本一致,且其南部巖相的磨盤山一帶黑云母花崗巖中常見電氣石和綠柱石,被認為是該區錫多金屬礦床的成礦母巖(Duanetal., 2020; 武廣等, 2021; 丁磊磊等, 2022)。但是,目前尚無對北大山巖體稀有金屬成礦潛力的深入評價,其與區域錫多金屬礦床的成因聯系尚不明確。

本文以北大山巖體為研究對象,在對北大山巖體不同巖相鋯石U-Pb定年的基礎上,通過系統的全巖地球化學和鋯石Hf同位素分析,結合MELTS熱力學模擬計算,試圖闡明該巖體的巖石成因和演化過程,進而探討其稀有金屬成礦潛力。

1 區域地質背景

大興安嶺南段構造上隸屬于中亞造山帶東段的興蒙造山帶,其北以二連-賀根山斷裂將其與額爾古納-興安地塊分割,南以西拉木倫斷裂與華北克拉通北緣增生帶相隔,東以嫩江-八里罕斷裂與松遼地塊相隔(圖1a,b)。

大興安嶺南段出露的地層主要有古元古界寶音圖群(錫林郭勒雜巖)黑云斜長片麻巖和角閃斜長片麻巖,上石炭統本巴圖組和阿木山組粉砂巖、雜砂巖、海相碎屑巖和碳酸鹽巖建造,下-中二疊統大石寨組海相火山巖、火山巖和火山碎屑巖,上二疊統林西組陸相碎屑巖建造,中侏羅統萬寶組含碳泥巖、粉砂巖及礫巖(夾煤層),上侏羅統滿克頭鄂博組酸性火山巖(以流紋巖和流紋質熔結凝灰巖為主)和第四系沖積層及風成砂土(圖1b)。區內構造格局呈近網格狀,主要由貫穿全區的米生廟復背斜和斷裂組成,復背斜和斷裂走向以NEE-NE向為主,NW向斷裂及近EW向斷裂也較為發育。

侵入巖漿活動主要發生在華力西期和燕山期,受NE向斷裂控制,呈巖基或巖株狀產出。華力西期侵入巖包括角閃輝長巖、角閃閃長巖、石英閃長巖、英云閃長巖和花崗閃長巖,巖性表現為從基性至酸性的演化序列,侵位年齡介于354～305Ma(Songetal., 2015; Zhangetal., 2015)。燕山期侵入巖主要為石英二長斑巖和黑云母花崗巖,還有少量的正長花崗巖和堿長花崗巖,呈巖株產出,主要形成于早白堊世(Wuetal., 2011; 李睿華, 2019),與區內錫多金屬成礦關系密切。

圖1 大興安嶺南段大地構造位置簡圖(a,據Ge et al., 2007)及錫多金屬礦床分布圖(b,據武廣等, 2021)Fig.1 Sketch geological map of the southern Great Xing’an Range (a, modified after Ge et al., 2007) and the major tin-polymetallic deposits in this area (b, modified after Wu et al., 2021)

北大山巖體位于大興安嶺南段西坡,是區域內規模最大、出露最完全的花崗質侵入體,也是本文的研究重點。

2 巖體地質特征與巖石學特征

北大山巖體位于內蒙古克什克騰旗北約100km處,阿斯哈圖石林景區是其南部巖相磨盤山的一部分,巖體呈巖基狀產出,侵入中侏羅統地層中,走向近北東,長約35km,最寬處約10km,出露面積達200km2(圖2)。根據巖性組合特征,可將北大山巖體大致分為北部的石英二長斑巖和南部的黑云母花崗巖兩個巖相。

石英二長斑巖分布于北大山巖體北部的窟窿山-小北大山一帶,斑狀結構,塊狀構造 (圖3a, b)。斑晶約占30%～35%,主要為斜長石(20%～25%)、鉀長石(5%～10%)和石英(<5%),另有少量角閃石(<5%)和黑云母(<5%),粒徑1～5mm。斜長石斑晶粒徑1～5mm,半自形-自形結構,發育聚片雙晶和卡-鈉復合雙晶(圖4a);鉀長石斑晶粒徑1～4mm,半自形-自形結構,發育卡式雙晶,表面普遍發生高嶺土化(圖4b);石英斑晶粒徑1～2mm,自形結構,邊緣通常被溶蝕為不規則的港灣狀(圖4c);角閃石斑晶呈棕綠色,粒徑1mm,半自形-自形結構(圖4a);黑云母斑晶呈棕紅色,自形-半自形(圖4d)?；|約占55%～60%,主要為斜長石(20%～25%)、鉀長石(20%～25%)和石英(10%～15%),角閃石和黑云母含量均少于3%。

黑云母花崗巖分布于北大山巖體南部的磨盤山一帶,呈花崗結構,塊狀構造(圖3c)。礦物組成主要為石英(30%～35%)、鉀長石(25%～30%)、斜長石(25%～30%)和黑云母(5%～10%)。石英粒徑0.1～1mm,半自形-自形結構;鉀長石粒徑為0.1～2mm,半自形結構,表面高嶺土化;斜長石粒徑0.2～1.5mm,自形結構,發育聚片雙晶和卡-鈉復合雙晶,表面多發生高嶺土化和絹云母化;黑云母呈黃褐色板狀、片狀,偶見鋯石包裹其中,其周圍可見明顯的放射暈(圖4e-f)。磨盤山一帶的黑云母花崗巖中巖體還可見較多的云英巖脈、螢石電氣石石英脈,以及綠柱石和電氣石囊團(圖3d-f)。

圖2 北大山巖體區域地質簡圖(據管育春等, 2017)Fig.2 Regional geological map of the Beidashan pluton (modified after Guan et al., 2017)

圖3 北大山巖體代表性巖性照片(a)北部窟窿山-小北大山一帶的石英二長斑巖及暗色包體;(b)石英二長斑巖;(c)南部磨盤山一帶的的黑云母花崗巖;(d)黑云母花崗巖中的電氣石囊團和放射狀綠柱石;(e)黑云母花崗巖巖裂隙中的螢石薄膜;(f)黑云母花崗巖與云英巖脈接觸帶. Pl-斜長石;Kfs-鉀長石;Qz-石英;Tur-電氣石;Brl-綠柱石;Fl-螢石Fig.3 Typical photographs for hand specimens of the Beidashan pluton(a) quartz monzonite porphyry and dark xenoliths therein from the Kulongshan-Xiaobeidashan area, northern Beidashan pluton; (b) quartz monzonite porphyry; (c) biotite granite of the Mopanshan, southern Beidashan pluton; (d) nodular tourmalines and radial beryl in the biotite granite; (e) fluorite in the crack of the biotite granite; (f) the contact zone between biotite granite and greisen vein. Pl-plagioclase; Kfs-K-feldspar; Qz-quartz; Tur-tourmaline; Brl-beryl; Fl-fluorite

3 分析方法

用于主量、微量和稀土元素分析的樣品采自巖體北部窟窿山-小北大山一帶的石英二長斑巖(樣品21XL-36、37、38)和南部磨盤山一帶的黑云母花崗巖(20XL-33、34-1、34-2、35和40)。各選取一件石英二長斑巖(21XL-36,117°29′37.80″E、43°53′21.91″N)和黑云母花崗巖(20XL-34,117°42′51.11″E、44°04′52.48″N)樣品進行鋯石分選以開展LA-ICP-MS U-Pb定年分析。此外,在進行鋯石U-Pb定年的基礎上,選擇粒度較大,年齡較諧和的部分鋯石點位開展原位Hf同位素分析。

3.1 鋯石LA-ICP-MS U-Pb年齡

鋯石U-Pb定年和微量元素含量分析在長安大學成礦作用及其動力學實驗室完成。實驗過程將Analyte Excite 193nm氣態準分子激光器和Agilent 7700X電感耦合等離子體質譜儀聯用。實驗過程的激光束斑直徑為35μm,頻率5Hz,能量密度5.9J/cm2,單點停留時間分別設定為50ms(204Pb、206Pb、207Pb和208Pb)、20ms(232Th和238U) 和10ms(29Si、49Ti、91Zr、93Nb、181Ta和REEs),每個分析點的氣體背景采集時間為10s,信號采集時間為40 s,沖洗時間為20s,具體實驗條件參見欒燕等(2019)。鋯石標樣91500、Ple?ovice和GEMOC GJ-1(Jacksonetal., 2004)用作質量偏差和儀器漂移校正的外標。標樣91500的206Pb/238U的加權平均年齡為1063.8±6.6Ma,Ple?ovice的206Pb/238U的加權平均年齡為338.8±1.4Ma,GJ-1的206Pb/238U的加權平均年齡為605.4±3.0Ma(欒燕等, 2019)。定年和微量元素數據由ICPMSDataCal進行離線處理(v.9.9, Liuetal., 2008, 2010),定年結果使用Isopolt進行圖像繪制(v.4.15, Ludwig, 2012)。

3.2 主量、微量和稀土元素分析

石英二長斑巖(3件)和黑云母花崗巖(5件)全巖樣品的主量和微量元素分析在廣州澳實礦物實驗室完成。樣品的主量元素分析使用PANalytical PW2424 XRF光譜儀采用ME-XRF26F方法完成。微量元素分析使用Agilent 5110 ICP-AES和Agilent 7900 ICP-MS儀器分別采用ME-MS61r方法和ME-MS81方法完成。主量元素分析的相對偏差(RD)和相對誤差(RE)小于5%,微量元素分析的相對偏差(RD)和相對誤差(RE)小于10%。

3.3 鋯石Hf同位素

鋯石Hf同位素分析在西安地質調查中心自然資源部巖漿作用成礦與找礦重點實驗室配有Geolas Pro型激光剝蝕系統的Neptune多接收電感耦合等離子體質譜(LA-MC-ICPMS)儀上完成。詳細測試流程參照Mengetal.(2014)和侯可軍等(2007)。測試束斑直徑為55μm。每分析10個樣品測點后分析一組鋯石標準樣品作為監控,包括GJ-1、91500、Plesovice和MUN-1。分析過程中,標樣GJ-1的176Hf/177Hf測試加權平均值為0.282007±0.000025(2σ),計算初始176Hf/177Hf時采用Lu的衰變常數為1.867×10-11yr-1(Schereretal., 2001)。鋯石εHf(t)值基于U-Pb年齡獲得,計算時采用的球粒隕石Hf同位素176Lu/177Hf值為0.0336,176Hf/177Hf值為0.282785(Bouvieretal., 2008)。計算鋯石Hf單階段模式年齡(tDM1)時采用虧損地幔的176Hf/177Hf現在值為0.282325,176Lu/177Lu值為0.0384(Griffinetal., 2000)。計算鋯石Hf二階段模式年齡(tDM2)時采用虧損地幔的176Lu/177Hf現在值為0.015,176Lu/177Lu值為0.0384(Griffinetal., 2000)。

3.4 熱力學模擬

Ghiorso and Sack(1995)建立了在火成巖領域應用廣泛的熱力學模擬軟件(MELTS),隨后衍生出多個適合于不同巖性、不同溫度、壓力條件的相平衡模擬軟件(如: pMELTS, Ghiorsoetal., 2002; rhyolite-MELTS, Gualdaetal., 2012; alphaMELTS, Smith and Asimow, 2005)。MELTS系列軟件可以定量模擬巖漿(礦物-熔體)體系中的(相)平衡熱力學過程,并可在溫度500～2000℃、壓力0～2GPa的變化范圍區間給出特定巖石樣品的平衡相關系。本次使用的Rhyolite-MELTS模型對石英和長石中的鉀長石端元的生成焓經過重新標定,約束石英和鉀長石的飽和溫度邊界,以便更準確的制約酸性巖漿的結晶過程(Gualda and Ghiorso, 2013),進而模擬含水的酸性巖漿體系中的熱力學平衡相關系。本次模擬假設結晶分異在封閉的體系中進行,將基性程度最高的樣品(21XL-36)的主量元素含量(低SiO2=65.35%,高MgO=0.86%)假定為初始巖漿的主量元素組成,溫度變化范圍設定為1200～700℃,壓力分別設定為100MPa、200MPa和300MPa,氧逸度保持在△QFM-4(根據全巖及鋯石的主微量元素計算所得,計算方法詳見Lietal., 2019)。Rhyolite-MELTS熱力學模型并不能對含有含水礦物(如:角閃石或黑云母等)的中性巖石的熔融與結晶過程進行準確模擬,且只適合模擬結晶度小于50%的酸性巖漿體系(Gualda and Ghiorso, 2013; Pamukcuetal., 2013)。而北大山巖體不僅含有角閃石和黑云母等含水礦物,且其南部黑云母花崗巖為高分異花崗巖(武廣等, 2021)。因此需要結合結晶分異模型(Ersoy and Helvac, 2010),根據其主微量元素含量的變化來定量計算出北大山不同巖相的結晶分異程度。

圖4 北大山巖體顯微結構照片(a-f)及TIMA顯微相圖(g、h)(a)石英二長斑巖中的斜長石和角閃石斑晶;(b)石英二長斑巖的鉀長石斑晶邊緣發育蝕變邊;(c)石英二長斑巖中的石英斑晶;(d)石英二長斑巖中的棕色的黑云母斑晶;(e、f)黑云母花崗巖;(g)石英二長斑巖TIMA顯微相圖;(h)黑云母花崗巖TIMA顯微相圖. (a、e)為單偏光下,(b-d、f)為正交偏光下.Ab-鈉長石;Bt-黑云母;Amp-角閃石;Zrn-鋯石Fig.4 Typical microscopic photographs (a-f) and TIMA photos (g, h) of the Beidashan pluton(a) plagioclase and amphibole phenocrysts in the quartz monzonite porphyry; (b) alteration on the edge of K-feldspar phenocrysts in the quartz monzonite porphyry; (c) quartz phenocrysts in the quartz monzonite porphyry; (d) brown biotite phenocrysts in the quartz monzonite porphyry; (e, f) biotite granite; (g) TIMA photo of the quartz monzonite porphyry and major mineral contents; (h) TIMA photo of the biotite granite and major mineral contents. (a, e) under parallel Nicols, (b-d, f) under crossed Nicols. Ab-albite; Bt-biotite; Amp-amphibole; Zrn-zircon

4 分析結果

4.1 鋯石U-Pb年齡

北大山巖體北部窟窿山-小北大山一帶石英二長斑巖(21XL-36)的30粒鋯石和巖體南部磨盤山一帶黑云母花崗巖(20XL-34)30粒鋯石的鋯石分析點位和它們的陰極發光圖像見圖5,其分析結果見表1。

表1 北大山巖體石英二長斑巖(21XL-36)和黑云母花崗巖(20XL-34)的LA-ICP-MS鋯石U-Pb同位素分析結果

續表1

圖5 北大山巖體不同巖相鋯石陰極發光照片(a) 巖體北部石英二長斑巖; (b)巖體南部黑云母花崗巖.黑色和白色圓圈分別代表U-Pb年齡和Lu-Hf同位素測試位置,圈外黑色和白色數值分別為其U-Pb年齡和εHf(t)值,圈內數值為其測點編號Fig.5 Cathodoluminescence (CL) images for select zircon grains from the Beidashan pluton(a) zircon grains from the quartz monzonite porphyry; (b) zircon grains from the biotite granite. Black and white cycles represent U-Pb dating and Hf isotope analysis spots, respectively. Black and white values outside the circles represent their U-Pb age and εHf(t) value. The numbers within the circles represent their measurement numbers

圖6 北大山巖體不同巖相鋯石的球粒隕石標準化稀土元素配分圖解(標準化值據Sun and McDonough, 1989)Fig.6 Chondrite-normalized REE pattern diagrams for zircon grains from the Beidashan pluton (normalized values from Sun and McDonough, 1989)

石英二長斑巖(21XL-36)與黑云母花崗巖(20XL-34)的鋯石在單偏光下均呈淺黃色至無色透明,半自形-自形柱狀結構。石英二長斑巖中的鋯石粒徑在120～300μm之間,長寬比約為1:1至3:1,而黑云母花崗巖中的鋯石粒徑在80～150μm之間,長寬比約為2:1至3:1。在陰極發光圖像中,2件樣品中的大部分鋯石發育生長韻律環帶(圖5a-b)。LA-ICP-MS分析結果表明,石英二長斑巖(21XL-36)與黑云母花崗巖(20XL-34)鋯石的U和Th含量分別為47×10-6～672×10-6、228×10-6～1026×10-6和19×10-6～311×10-6、62×10-6～340×10-6,Th/U比值分別為0.36～0.91和0.27～1.32;表1),均明顯高于變質和熱液鋯石的Th/U比值(通常小于0.1,Belousovaetal., 2002)。此外,這些鋯石總體具有較低的輕稀土和較高的重稀土含量,在球粒隕石標準化曲線上呈明顯的左傾型分布特征(圖6a, b),且Ce正異常和Eu負異常顯著,與典型巖漿鋯石稀土分配模式一致(Belousovaetal., 2002),進一步說明這些鋯石均為巖漿成因。本次對選自巖體北部窟窿山-小北大山一帶石英二長斑巖中的30粒鋯石進行了30次測點分析,相關U-Pb同位素組成均集中分布在諧和線附近(圖7a),其206Pb/238U年齡的加權平均值為143.4±1.3Ma(n=30,MSWD=0.59,圖7b),表明北大山巖體北部窟窿山-小北大山一帶的石英二長斑巖是早白堊世巖漿活動的產物。對選自巖體南部磨盤山一帶黑云母花崗巖的30粒鋯石進行了30次測點分析,除5個點諧和度較差外,其余25個分析點的相關U-Pb同位素組成均集中分布在諧和線附近(圖7c),其中一個點為捕獲鋯石,年齡為162±5Ma,其余鋯石分析點的206Pb/238U年齡的加權平均值為142.6±1.3Ma(n=24,MSWD=0.38,圖7d),表明北大山巖體南部磨盤山一帶的黑云母花崗巖同樣是早白堊世巖漿活動的產物。

4.2 巖石地球化學特征

北大山北部窟窿山-小北大山一帶3件石英二長斑巖和南部磨盤山一帶5件黑云母花崗巖的主量、微量和稀土元素分析結果見表2。

表2 北大山巖體全巖主量元素(wt%)和微量元素(×10-6)分析結果

續表2

圖7 北大山巖體的鋯石U-Pb年齡諧和圖(a、c)及加權平均年齡圖(b、d)Fig.7 Zircon U-Pb concordial diagrams (a, c) and the weighted average age (b, d) of the Beidashan pluton

圖8 北大山巖體主量元素協變圖解(a) TAS圖解(據Middlemost, 1994);(b) A/NK-A/CNK圖解(據Maniar and Piccoli, 1989);(c) K2O-SiO2圖解(實線據Peccerillo and Taylor, 1976; 虛線據Middlemost, 1985). 數據來源:北大山石英二長斑巖數據引自管育春等(2017);北大山黑云母花崗巖數據引自管育春等(2017)和武廣等(2021); 維拉斯托堿長花崗斑巖數據引自Wang et al. (2017a), Gao et al. (2019), Yang et al. (2019). 圖9-圖11、圖13-圖15中引用數據來源同此圖Fig.8 Major elements classification diagrams for the Beidashan pluton(a) Total alkalis vs. silica diagram (after Middlemost, 1994); (b) A/NK vs. A/CNK diagram (after Maniar and Piccoli, 1989); (c) K2O vs. SiO2 diagram (after Peccerillo and Taylor, 1976; Middlemost, 1985). Data sources: Quartz diorite porphyry of Beidashan from Guan et al. (2017); biotite granite of Beidashan from Guan et al. (2017) and Wu et al. (2021); alkali feldspar granite porphyry of Weilasituo from Wang et al. (2017a), Gao et al. (2019) and Yang et al. (2019); Data sources in Fig.9-Fig.11 and Fig.13-Fig.15 are the same as which in this figure

圖9 北大山巖體球粒隕石標準化稀土元素配分圖(a)和原始地幔標準化微量元素蛛網圖(b)(標準化值據Sun and McDonough, 1989)Fig.9 Chondrite-normalized REE patterns (a) and primitive mantle-normalized spider diagrams (b) for the Beidashan pluton (normalization values after Sun and McDonough, 1989)

圖10 北大山巖體鋯石Hf同位素組成與U-Pb年齡相關性圖解中亞造山帶東段顯生宙火成巖Hf同位素組成據Xiao et al. (2004)和Chen et al. (2009); 燕山褶皺逆沖帶顯生宙火成巖Hf同位素組成據Yang et al. (2006)Fig.10 Correlation diagrams between Hf isotopic compositions and U-Pb age of zircons from the Beidashan plutonHf isotopic composition of Phanerozoic igneous rocks in the eastern Central Asian orogenic belt after Xiao et al. (2004) and Chen et al. (2009); Hf isotopic composition of Phanerozoic igneous rocks in the Yanshan fold and thrust belt after Yang et al. (2006)

圖解中(圖8b),同樣落入準鋁質和過鋁質的過渡區,屬于準鋁質-弱過鋁質的巖石。樣品K2O/Na2O值為1.30～2.09,低于石英二長斑巖樣品,在K2O-SiO2圖解中落入高鉀鈣堿性系列(圖8c)。

石英二長斑巖的稀土元素總量∑REE為171.0×10-6～175.9×10-6,LREE/HREE比值為8.22～8.96,(La/Yb)N比值為9.46 ～ 11.01,輕重稀土分餾顯著,球粒隕石標準化稀土元素配分曲線呈右傾型(圖9a)。黑云母花崗巖稀土元素總量∑REE為156.6×10-6～284.7×10-6,LREE/HREE比值為6.75～17.14,(La/Yb)N值為5.70～19.56,輕重稀土分餾程度變化較大,球粒隕石標準化稀土元素配分曲線呈輕微右傾型(圖9a)。石英二長斑巖和黑云母花崗巖的δEu值分別為0.56～0.60和0.06～0.12,均顯示明顯的負銪異常,同時都具有低Sr(261×10-6～300×10-6和15.1×10-6～25.2×10-6)含量和高Y(24.8×10-6～27.5×10-6和15.1×10-6～ 55.5×10-6)含量,表明巖石經歷了顯著的斜長石分離結晶作用或源區存在斜長石殘留相,且黑云母花崗巖較石英二長斑巖的分異程度更高。

石英二長斑巖與黑云母花崗巖品都富集Rb、K、Th和U等元素,虧損Ba、Nb、Sr、P和Ti等元素,在原始地幔標準化微量元素蛛網圖中顯示具有與中上地殼類似的配分模式(圖9b)。

4.3 鋯石Hf同位素特征

鋯石Hf同位素分析結果見表3和圖10。北大山北部窟窿山-小北大山一帶石英二長斑巖樣品(21XL-36)中10個分析點的Hf同位素初始176Hf/177Hf值介于0.282846～0.282991之間,平均值為0.282907;εHf(t)值介于+5.7～+10.7之間,平均值為+7.8。Hf同位素單階段年齡和兩階段年齡分別為382～581Ma和510～831Ma,平均值分別為492Ma和695Ma(圖10、表3)。

北大山南部磨盤山一帶黑云母花崗巖樣品(20XL-34)中10粒鋯石的10個分析點的Hf同位素初始176Hf/177Hf值介于0.282799～0.282882之間,平均值為0.282849;εHf(t)值介于+4.0～+6.9之間,平均值為+5.8。Hf同位素單階段年齡和兩階段年齡分別為521～638Ma和749～938Ma,平均值分別為570Ma和824Ma(圖10、表3)。

表3 北大山巖體石英二長斑巖(21XL-36)和黑云母花崗巖(20XL-34)鋯石Hf同位素分析結果

圖11 北大山巖體主微量元素Harker圖解(a-g)與MELTS模擬結果(h、i,據Ersoy and Helvac, 2010)Fig.11 Harker diagrams (a-g) and MELTS simulation results of major- and trace-element in the Beidashan pluton (h, i, after Ersoy and Helvac, 2010)

4.4 熱力學素模擬結果

Rhyolite-MELTS熱力學模擬結果表明,北大山北部一帶石英二長斑巖和南部一帶黑云母花崗巖二者之間明顯具有連續的演化關系(圖11),模擬設定的初始巖漿在演化過程中共經歷了斜長石(30%～35%)、鉀長石(25%～30%)、石英(20%～25%)、角閃石(3%～5%)和黑云母(5%～10%)等礦物的分離結晶(圖11f)。石英二長斑巖不同樣品之間存在明顯的結晶分異程度的差異,其結晶分異程度最高的樣品可達約22%。黑云母花崗巖的結晶分異程度遠高于石英二長斑巖,且不同樣品之間的結晶分異程度變化范圍介于40%～70%(圖11h-i)。

5 討論

5.1 成巖時代

本次鋯石LA-ICP-MS U-Pb定年測得北大山巖體北部窟窿山-小北大山一帶石英二長斑巖的形成年齡為143.4±1.3Ma (n=30,MSWD=0.59),南部磨盤山黑云母花崗巖的形成年齡為142.6±1.3Ma(n=24,MSWD=0.38),二者具有相似的成巖年齡,均形成于早白堊世。上述結果與前人所獲得的北大山巖體北部石英二長斑巖的鋯石LA-ICP-MS U-Pb年齡(集中分布于141～142Ma; 管育春等, 2017; 丁磊磊等, 2022)、南部磨盤山一帶黑云母花崗巖的鋯石SHRIMP和LA-ICP-MS U-Pb年齡,以及錫石LA-ICP-MS U-Pb年齡(集中分布于139～140Ma之間; 劉翼飛, 2009; Liuetal., 2016; 管育春等, 2017; 劉瑞麟等, 2018; 周振華等, 2019; 武廣等, 2021; 丁磊磊等, 2022),在誤差范圍內完全一致(表4、圖12)。

大興安嶺南段是我國北方最重要的錫多金屬成礦帶。前人對該區發育的一系列錫多金屬礦床及相關巖體運用多種測年手段進行了詳細的測年工作,確定了這些礦床及相關成礦巖體的年齡,并發現其成巖成礦時代同樣集中在145～130Ma之間,具有較好的一致性(圖12、表4)。由此可見,北大山巖體不同巖相的形成均為早白堊世,與大興安嶺南段燕山期錫多金屬礦床成礦事件的時間基本一致(陳毓川等, 2006; 毛景文等, 2013; 武廣等, 2014)。

5.2 巖石成因

野外及薄片觀察表明,北大山巖體遭受了一定程度的熱液作用(如電氣石化、綠柱石化、螢石化和云英巖化等,圖3e-f)和次生蝕變(如高嶺土化,圖4a-b)。部分樣品較高的燒失量(LOI達2.8%)(表2),也表明熱液作用和次生蝕變對樣品的地球化學組成有一定的影響。Zr是典型的高強元素和化學不活動性元素,在流體及弱變質過程中不易遷移(Hastieetal., 2013)。因此Zr與其他元素的相關性是判斷元素受蝕變影響程度的重要依據。由圖13可見,除K2O、Na2O、La和Th等活動性元素外,大多數元素與Zr相關性明顯,表明熱液作用和次生蝕變對多數元素含量的影響不大,其地球化學特征仍可制約其巖石成因和演化過程(Kesseletal., 2005)。

圖12 北大山巖體和維拉斯托錫多金屬礦床成巖成礦時代分布圖Fig.12 Magmatism and metallogenic ages of the Beidashan pluton and the Weilasituo tin-polymetallic deposit in the southern Great Xing’an Range

表4 大興安嶺南段錫多金屬礦床及相關巖體的年齡統計表

續表4

圖13 北大山巖體中各巖相的主微量元素與Zr含量相關性圖解Fig.13 Correlation diagrams of major and trace elements against Zr contents of various lithofacies of the Beidashan pluton

5.2.1 成因類型

在北大山巖體中不含典型的S型花崗巖特有的富鋁質礦物(如:堇青石和石榴石等),樣品P2O5的含量很低(<0.14%),且與SiO2含量為負相關(圖14a)。此外,石英二長斑巖較高的全巖鋯飽和溫度(平均值824℃),虧損的鋯石Hf同位素組成(εHf(t)=+5.7～+10.7),均明顯不同于S型花崗巖。

北大山巖體北部石英二長斑巖含有I型花崗巖的特征礦物角閃石(圖4a),在地球化學上富含鉀(K2O=4.78%～5.66%;K2O/Na2O=1.12～1.57), A/CNK值介于0.97～1.02,屬于高鉀鈣堿性的準鋁質-弱過鋁質巖石。此外,北大山巖體的各巖相均含早期結晶的含水礦物黑云母(圖4d-f),指示其巖漿相對富水;而Zr的含量較低且與10000Ga/Al比值呈明顯的負相關(圖14b;吳福元等, 2017),較低的FeOT/MgO值(3.8～9.3, 圖14c)和(Na2O+K2O)/CaO值(3.73 ～ 15.75, 圖14d)(Whalenetal., 1987),均表明北大山巖體并非典型A型花崗巖,而是經歷一定程度結晶分異的I型花崗巖。

5.2.2 巖漿源區

Milleretal.(2003)根據全巖鋯飽和溫度提出熱和冷花崗巖的概念,熱花崗巖的溫度大約在840℃左右,源區的殘留物較少,其形成可能與外來熱的加入有關。北大山巖體石英二長斑巖中含有少量的暗色包體(圖3a),高的鋯石Ti飽和溫度和全巖鋯飽和溫度(705～860℃和703～855℃, 平均值為781℃和813℃; Boehnkeetal., 2013; Lietal., 2019),符合熱花崗巖的特征,指示其形成過程中有一定地幔熱貢獻。

圖14 花崗巖成因類型判別圖解(a) SiO2-P2O5圖解;(b) 10000Ga/Al-Zr圖解(據Whalen et al., 1987; 吳福元等, 2017);(c) (Zr+Nb+Ce+Y)- FeOT/MgO圖解(據Whalen et al., 1987);(d) (Zr+Nb+Ce+Y)-(Na2O+K2O)/CaO圖解(據Whalen et al., 1987)Fig.14 Genetic discrimination diagrams for granitoids(a) SiO2 vs. P2O5; (b) 10000Ga/Al vs. Zr (after Whalen et al., 1987; Wu et al., 2017a); (c) (Zr+Nb+Ce+Y) vs. FeOT/MgO (after Whalen et al., 1987); (d) (Zr+Nb+Ce+Y) vs. (Na2O+K2O)/CaO (after Whalen et al., 1987)

北大山巖體的兩個巖相具有相似且虧損的鋯石Hf同位素組成,其中石英二長斑巖鋯石的εHf(t)值介于+5.7～+10.7之間(平均值為+7.8),黑云母花崗巖鋯石的εHf(t)值介于+4.0～+6.9之間(平均值為+5.8),在鋯石Hf同位素組成與U-Pb年齡相關性圖解中(圖10),兩者均位于Xiaoetal.(2004)和Chenetal.(2009)限定的中亞造山帶東段顯生宙火成巖Hf同位素組成區域。石英二長斑巖的鋯石兩階段模式年齡為510～831Ma(平均值為695Ma),黑云母花崗巖的兩階段模式年齡為749～938Ma(平均值為824Ma),表明北大山巖體與大興安嶺南段中生代花崗質侵入巖的源區類似,均源于新元古代新生殼源物質部分熔融(Vervoort and Blichert-Toft, 1999; 吳福元等, 2007),也表明該區存在新元古代重要陸殼生長事件(Meietal., 2015; Mietal., 2020; 武廣等, 2021)。因此,北大山巖體在是幔源巖漿底侵作用的熱影響下,新元古代新生地殼物質發生高溫部分熔融的產物,并可能有少量地幔物質的加入。

5.2.3 巖漿演化

北大山巖體北部石英二長斑巖和南部黑云母花崗巖的形成時代、礦物組合、地球化學和同位素組成相似,表明巖體不同巖性單元之間是同源巖漿分異演化的產物。

圖15 花崗巖演化程度判別圖(據Lehmann, 2021)Fig.15 Discriminant diagrams for granitoid evolution degree (after Lehmann, 2021)

鏡下觀察和MELTS模擬結果表明,北大山巖體中的斜長石結晶較早,而鉀長石結晶相對較晚(圖11i),北部石英二長斑巖中樣品的CaO和Al2O3的含量隨SiO2含量升高而呈明顯的下降趨勢,而在南部黑云母花崗巖中相關元素的含量趨于穩定(圖11a, b)。由此可見,在石英二長巖階段,斜長石經歷過顯著的分離結晶作用,鉀長石尚未開始分離結晶,而在黑云母花崗巖階段,斜長石分離結晶已較弱(斜率明顯降低,圖11i),鉀長石開始大規模結晶。由此可見,北大山巖體兩個巖相都存在一定程度的結晶分異作用,且北部石英二長斑巖與南部黑云母花崗巖結晶分異程度相差較大(圖11f)。以石英二長斑巖基性程度最高的樣品的元素組成作為端元組分的MELTS模擬結果表明,石英二長斑巖樣品間的結晶分異程度的變化范圍介于0～22%,而黑云母花崗巖是假定初始巖漿經歷40%～70%分離結晶作用的產物。

5.3 成礦潛力

大興安嶺南段是我國北方最重要的錫多金屬成礦帶,區內發育維拉斯托、黃崗、安樂、大井、毛登和邊家大院等一系列與燕山期花崗巖有關的錫多金屬礦床(Chenetal., 2017; 蔣少涌等, 2020; 隋清霖等, 2020)。維拉斯托超大型錫多金屬礦床位于北大山巖體西北約5km,是該區最具代表性的錫多金屬礦床之一(Liuetal., 2016; 武廣等, 2021)。北大山巖體為區域內出露規模最大的燕山期侵入巖體,但截至目前巖體內尚未發現富錫礦體。因此北大山巖體與維拉斯托礦床成礦巖體的親緣性與錫多金屬成礦潛力亟需探討。

花崗質巖漿的成礦作用主要受控于巖漿源區性質、氧化還原狀態、結晶分異過程與程度和揮發分類型與含量等因素(Romer and Kroner, 2015, 2016; Chenetal., 2016; Yuanetal., 2019; Lehmann, 2021)。一般認為,源區組分及熔融過程對錫等稀有金屬的初始富集作用至關重要(Romer and Kroner, 2015, 2016; Yuanetal., 2019)。大量的鋯石年代學、Hf同位素、Nd同位素組成及兩階段模式年齡結果顯示,大興安嶺南段錫多金屬成礦帶成礦花崗巖主要來源于新元古代新生地殼的部分熔融(Zhouetal., 2012; Meietal., 2015; 李睿華, 2019; 張天福等, 2019; 武廣等, 2021)。北大山巖體與維拉斯托成礦巖體具有相似的成巖年齡和Hf同位素組成(圖10、圖12),表明其與維拉斯托錫多金屬礦床具有相似的物質來源。近年來的研究顯示,源區富黑云母(和角閃石),而貧白云母質源巖的高溫低程度部分熔融(Yuanetal., 2019; Zhaoetal., 2022)是成錫花崗巖的關鍵因素。因此,大部分含錫花崗巖顯示與準鋁質A型花崗巖或高分異花崗巖類似的地球化學特征(Chenetal., 2014, 2016; 蔣少涌等, 2020; 隋清霖等, 2020; 袁順達等, 2020)。北大山巖體的各巖相均含早期結晶的含水礦物黑云母,Zr的含量較低且與10000Ga/Al比值呈明顯的負相關,較低的FeOT/MgO值和(Na2O+K2O)/CaO值,均表明北大山巖體并非典型A型花崗巖,而是經歷一定程度結晶分異的I型花崗巖。維拉斯托成礦巖體中的堿長花崗斑巖同樣為高分異的I型花崗巖,Zr含量、10000Ga/Al比值和(Zr+Nb+Ce+Y)含量的相關性(圖14b-d)也表明二者可能具有連續的演化趨勢。

錫為變價元素(Sn2+或Sn4+),氧化還原條件決定了錫在花崗巖體系中的存在形式和成礦潛力(Ishihara and Terashima, 1977; Lehmann, 1982)。在氧化性(lnfO2>FMQ+2.5)花崗質巖漿中,Sn4+傾向于進入造巖礦物或副礦物(角閃石、黑云母和磁鐵礦等)中而不利于其進入成礦熔體和流體中運移,亦不利于成礦元素的進一步富集與成礦(Chenetal., 2014; Wangetal., 2017b),而在還原性花崗質巖漿中,Sn2+傾向于進入成礦熔體和流體中運移,易于形成巖漿熱液型錫礦床(Linnenetal., 1995; Wangetal., 2017b)。北大山巖體兩個巖相的氧逸度平均為△FMQ-2.5(Lietal., 2019),而維拉斯托堿長花崗斑巖的氧逸度介于FMQ與NNO之間(Gaoetal., 2019),均為還原性花崗巖,具有較好的錫等稀有金屬成礦潛力。

在還原性花崗質巖漿的結晶分異過程,錫為不相容元素并優先進入熔體(Ishihara and Terashima, 1977; Taylor and Wall, 1993)。因此,結晶分異作用有利于錫在殘留巖漿中的不斷富集和成礦。K/Rb、Zr/Hf和Nb/Ta比值和稀土得四分組效應值(TE1,3)評價花崗巖的分異演化程度(Lehmann, 1990, 2021; Irber, 1999; Blevin, 2004; Zhangetal., 2022),如K/Rb=200為高分異和中等程度分異花崗巖的指標(Blevin, 2004);Zr/Hf=26為花崗巖體系巖漿-熱液的分界(Bau, 1996);Nb/Ta<5為花崗巖發生巖漿熱液相互作用的依據(Ballouardetal., 2016)。Y/Ho(<24)和TE1,3(>1.1)是指示花崗質巖漿發生過熔體-流體的相互作用的重要指示(Bau, 1996)。北大山南部黑云母花崗巖具有相對低的Zr/Hf、Nb/Ta、K/Rb、Zr+Nb+Ce+Y和Ti的值(圖14c-d、圖15)、高的10000Ga/Al和Ta含量(圖14b、圖15d)及MELTS模擬結果(圖11)均表明其具有相對高的結晶分異程度。此外,北大山巖體各巖相樣品的Y/Ho均介于24～33之間,TE1,3(1.02～1.16,主要為1.02～1.10)較低,指示巖體演化過程中沒有經歷明顯的熔體-流體相互作用和巖漿熱液演化過程。相對于北大山巖體,維拉斯托礦床成礦堿長花崗斑巖的Zr/Hf、Nb/Ta、(Zr+Nb+Ce+Y)和Ti的值更低、10000Ga/Al及Ta的值更高,四分組效應顯著(TE1,3=1.43～1.78),表明維拉斯托堿長花崗斑巖不僅經歷了更高程度的結晶分異,且在巖漿演化的晚期經歷了強烈的熔體-流體相互作用和巖漿熱液演化過程。

F、Cl和B等揮發性元素對錫等成礦元素的遷移、富集起著積極的作用(Keppler, 1993; Webster, 1997; Thomasetal., 2003; 胡曉燕等, 2007; Lehmann, 2021)。在源區部分熔融的過程中,F、Cl和B等元素可以促進含錫等礦物相的部分熔融,造成原始巖漿中錫等成礦元素的初始富集。此外,在巖漿演化過程中,F、Cl和B等揮發性元素不僅可以有效降低熔體的粘度和固相線溫度(Manningetal., 1981; Dingwell and Mysen, 1985; Webster, 1990; Dingwelletal., 1992; Zhangetal., 2022; Sunetal., 2023),還可以與錫等成礦元素形成穩定的絡合物進行遷移(Thomasetal., 2003),有利于巖漿演化和成礦元素富集。北大山南部黑云母花崗巖中局部可見電氣石囊團,后期裂隙中常含紫色螢石薄膜(圖3d-e),但是巖體中B和F含量總體較低,也未見原生電氣石和富氟礦物(如黃玉)。與之對應的是,維拉斯托礦床成礦堿長花崗斑巖中普遍發育黃玉,且在晚期熱液系統中發育大量螢石脈。因此,北大山巖體總體揮發分富集程度不高,明顯低于其北部維拉斯托礦床成礦堿長花崗斑巖。

綜上所述,北大山南部黑云母花崗巖體為新生殼源物質部分熔融所產生的巖漿經歷較高程度結晶分異的產物,其形成時代、源區特征和氧化還原條件與大興安嶺南段稀有金屬花崗巖類似,具有一定的錫多金屬成礦潛力。但是,北大山巖體初融溫度不高、相對貧F而富有B、結晶分異程度和熔體-流體相互作用明顯低于維拉斯托礦床成礦堿長花崗斑巖,不可能是維拉斯托錫多金屬礦床的成礦母巖。

6 結論

(1)北大山巖體北部石英二長斑巖形成于143.4±1.3Ma(n=30, MSWD=0.59),南部黑云母花崗巖形于142.6±1.3Ma(n=24, MSWD=0.38),與大興安嶺南段早白堊世錫多金屬成礦事件相一致。

(2)北大山巖體為富水的高鉀鈣堿性I型花崗巖,來源于新生地殼的部分熔融,且有地幔熱的加入。在演化過程中經歷了角閃石、黑云母、斜長石、磷灰石和Fe-Ti氧化物的結晶分異作用。MELTS及微量元素等模擬結果顯示,北大山巖體北部石英二長斑巖的結晶分異程度明顯低于南部黑云母花崗巖。

(3)北大山巖體的形成時代、源區特征和氧化還原條件與大興安嶺南段稀有金屬花崗巖類似,具有一定的錫多金屬成礦潛力,但其初融溫度、揮發分組成、分異演化程度明顯不同于維拉斯托礦床成礦堿長花崗斑巖,不是該礦床的成礦母巖。

致謝感謝中南大學李歡教授和另一位匿名審稿人認真評閱論文并提出了寶貴的修改意見。