MBR工藝在水產養殖尾水處理中的研究進展

南海林 曲疆奇 王璐瑤 張清靖

摘 要：膜生物反應器（Membrane Bioreactor， MBR）是一種由膜分離技術和生物污水處理技術相結合的新型廢水處理系統，在尾水處理中受到了廣泛關注。然而，單一的MBR不能滿足水產養殖尾水處理的需求，與其他工藝結合是強化MBR可行的方式，因此出現了許多新型的MBR。本文針對水產養殖MBR的發展歷程、組合工藝、相關重要參數以及膜污染的研究情況進行綜述，并對未來MBR在水產養殖尾水處理中的研究方向及重點提出展望。

關鍵詞：膜生物反應器；水產養殖尾水；組合工藝；膜污染

隨著我國水產養殖業的高速發展，養殖尾水污染問題日趨嚴重。2019年農村農業部等十部委聯合發布的《關于加快推進水產養殖業綠色發展的若干意見》中明確指出改善養殖環境，推進養殖尾水治理。選擇合適的工藝對養殖尾水進行處理，使其達標排放成為了當前研究熱點之一。尾水的處理主要可分為生物法、物理法和化學法，而生物法被認為是去除尾水中污染物最經濟有效的方式[1]。其中，將傳統生物處理方法與膜分離技術相結合的MBR（Membrane Bioreactor，膜生物反應器）工藝，具有一體化程度高、占地面積小、出水水質好、容積負荷高、設備污泥產量低、設備自動化程度高等優點，在水產養殖領域備受關注[2]。

MBR在水產養殖尾水處理中的研究目的主要是提高尾水處理的效果，降低運行成本以及膜污染的控制。研究人員通過結合其他工藝并進行參數優化的方式極大提高了MBR對水產養殖尾水的處理能力，出現的各類不同的MBR也為水產養殖提供了更加多樣化的技術手段和處理方案。但已報道用于水產養殖尾水處理的MBR種類多樣，缺乏綜述性整理。為此，本文綜述了近年來國內外有關水產養殖MBR的最新研究成果，以期為MBR在水產養殖中的研究提供參考。

1 水產養殖尾水的水質特點及處理現狀

1.1 水產養殖尾水的水質特點

水產養殖尾水是在水產養殖過程中或養殖結束后，由養殖載體（養殖池塘、育苗池、規?；囬g等）排出的不再利用的養殖水[3]。水產物種的養殖可以在開放或封閉的系統中實現，例如池塘、河道、湖泊、海洋以及循環水養殖系統（Recirculating aquaculture system， RAS）等，根據養殖模式的不同水質特點也不盡相同，但大多具有固態懸浮物含量高、氮磷含量高、COD（Chemical oxygen demand，COD）含量高和水體透明度低“三高一低”的特征[4]。與工業、生活污水相比，污染物濃度相對較低，但在排放方式上具有排放量大、排水期集中、非點源排放等特點，容易對環境承載力造成威脅。其中含有的有機成分（殘餌、糞便等）的積累和分解會使接收水體中產生一系列可溶性污染物和難溶性污染物，造成嚴重的生態問題。水產養殖尾水中污染物及其危害如圖1所示。

1.2 水產養殖尾水處理現狀

目前，水產養殖尾水根據處理位置的不同可分為原位凈化和異位凈化。原位凈化指將養殖尾水在養殖池內部凈化。異位凈化指將養殖尾水導出養殖水體，在其他空間中進行凈化。兩種方法各有優劣，但相較于原位凈化，異位凈化效果更好且可采用更加多樣的技術。在國家對水產養殖綠色發展要求的大背景下，養殖尾水的處理應以效果為主要標準，因此包含MBR在內的異位凈化是更加符合當前時代特點的凈化方法[5]。

常見的異位尾水處理方法主要有水生植物處理、活性污泥法和生物膜法。以人工濕地為代表的水生植物處理法在環境友好度、資源再利用及處理效率方面均有一定優勢，廣受發展中國家和地區的青睞。但其容易受氣候條件的影響，占地面積較大，并且由于不可同時提供好氧和厭氧條件，很難實現對總氮的高效去除[6]?；钚晕勰喾ㄗ鬏^為成熟的污水處理技術，A/O（Anaerobic Oxic）、A2/O（Anaerobic Anoxic Oxic）工藝均有良好的脫氮除磷效果，但存在運行費用高、管理復雜等缺點，面對低C/N比的水產養殖尾水，還容易出現污泥膨脹的問題，絕非尾水處理的首選。生物膜法是與活性污泥法并列的技術，通過添加載體，利用微生物在載體表面固定所形成的生物膜，實現凈化水質的目的。常見的工藝有生物濾池、生物轉盤、生物轉筒等。因其高效、簡便、成本低、易于管理等特點，被廣泛應用于水產養殖。但在實際應用中也存在濾池堵塞、易受污染的弊端，長期運行還會產生氣味和蚊蠅[7]。

與這些傳統的異位處理技術相比，MBR工藝克服了傳統活性污泥法中污泥膨脹、專性微生物易流失的缺點，繼承了生物膜法處理效果好、耐負荷的優勢，同時兼具占地面積小、一體化程度高的特性，能夠適應不同的水產養殖場地和水質條件，可以結合傳統工藝對其進行改良和發展，因此該技術在水產養殖尾水處理方面極具競爭力。

2 MBR在水產養殖領域的發展歷程

MBR起初并非設計用于處理養殖尾水。在20世紀60年代，MBR被提出以來，受限于當時的膜工藝以膜壽命的問題并沒有大范圍推廣，僅在生活污水、船舶污水的治理中小范圍應用[8-9]。1988年，Yamamoto等[10]首次提出內置式中空纖維MBR技術，開辟了浸沒式MBR新工藝，MBR進入了快速發展階段。與先前的外置式MBR相比，浸沒式MBR結構更加緊湊，能耗大大降低，許多MBR公司的產品成功投入商用，并廣泛應用于各類污水的處理中，二者的結構如圖2所示。

進入21世紀，隨著膜分離技術、組裝結構和設備制造工藝的進一步發展，MBR受到了世界各國的追捧，被認為是污水處理技術的未來。MBR的研究領域也不再局限于傳統的高污染廢水，學者們也開始嘗試將MBR技術應用于微污染水的治理中[11]。由于水產養殖尾水有著污染物濃度低、易生化降解的特點，與微污染水特征相似，因此科學家們自然也將目光投向了水產養殖領域。將MBR技術應用于水產養殖領域，可以為水產養殖行業提供一種更加高效的尾水處理方法。2006年武雯婷等[12]首次使用MBR處理對蝦池塘養殖尾水，初步證明了其對養殖尾水處理的有效性。而后，沈加正[13]開展了MBR處理海水養殖尾水的基礎實驗，Sharrer等[14]則開展了MBR處理循環水養殖尾水的中試實驗，這些在不同養殖條件下的實驗結果無不證明了MBR在尾水處理領域中巨大的潛力和廣闊的前景。

隨著研究的深入，對MBR的研究并不局限于處理效果上。微生物作為MBR的重要組成部分，相關的研究也受到了關注。研究微生物群落結構和功能有助于了解MBR系統的工作機制，揭示尾水凈化機理并為優化MBR系統的性能提供科學依據。常見的手段包括16s測序、宏基因組測序等。研究表明，MBR運行過程中微生物組成并非一成不變，是一個優勝劣汰的穩定過程。通過對不同時期MBR中活性污泥的樣品進行分析，發現既有原始種群的消亡，也有新的優勢菌群的出現，微生物通過不斷的演替以適應MBR工藝，這對尾水處理效果的提高起到了重要作用[15]。

但與其他領域一樣，應用單一MBR對水體中污染物去除效果并不能讓人滿意，而且存在不可避免的的膜污染問題。2008年，Pulefou等[16]在研究浸沒式 MBR在水產養殖尾水循環利用中發現， 膜過濾壓差的變化受曝氣速率的影響，但是試驗最后膜受到了不可逆的污染， 造成膜過濾阻力增加， 膜壽命縮短。為了解決這些問題，近年來，研究人員借鑒其他領域的MBR研究經驗，嘗試在MBR的設計中應用新型膜技術并將其他水處理工藝耦合進來。因此，MBR延伸出了功能更加出色的工藝類型，如脫氮效果更好的缺氧濾池膜生物反應器、可以回收藻類的膜-光生物反應器、經濟性更好的動態膜生物反應器、能夠顯著減緩膜污染的膜電生物反應器等，這些工藝的研究極大地促進了水產養殖領域MBR的發展。

3 MBR重要參數

3.1 鹽度

鹽度是影響MBR處理效果的重要因素。海水作為典型含鹽水體（鹽度可達35‰），大量學者開展了有關MBR處理海水養殖尾水的研究。研究表明，海水養殖尾水的高鹽度沖擊會使MBR內微生物細胞脫水造成原生質流失，活性受到抑制且其中含有的高濃度氯離子對微生物具有毒害作用。盧芳芳等[17]采用DMBR工藝處理海水養殖尾水時，鹽度的升高使得COD去除率下降了近14%，總氮（Total Nitrogen，TN）的去除率下降了16%，而Sharrer等[14]將鹽度從0提高到32‰時總磷（Total Phosphorus，TP）的去除率降至不足70%，可見鹽度的變化對MBR處理效果影響巨大。此外，鹽度的升高會引起膜表面鹽晶的堆積導致膜通量的減少，影響MBR系統運行，同時也會促進微生物釋放更多的溶解性微生物產物和胞外聚合物，形成膜污染，加速膜的老化和破損，從而縮短膜的壽命。

3.2 水力停留時間（Hydraulic Retention Time， HRT）

水力停留時間是指待處理水在反應器內的平均停留時間，是影響MBR處理效果的重要參數之一。適宜的HRT可以提高MBR的COD、氨氮和總磷去除率，但是，過長或過短的HRT都會影響MBR的性能，過長的HRT會導致膜污染和能耗增加，過短的HRT會降低MBR的去除效率。研究過程中不同的MBR的最適HRT也并不相同，如王偉龍等[18]優化得出一體式MBR的最佳操作參數為3.25 h，而盧芳芳[19]研究的DMBR在12 h時達到了很好的處理效果，二者差異巨大?？梢娝a養殖MBR的最佳HRT并非確定的某個范圍，在實際應用中，要根據不同的養殖方式、系統設計、經濟成本、水質要求等綜合考慮，選擇合適的HRT以達到最佳的處理效果。

3.3 溶解氧

溶解氧是MBR中一個非常重要的指標，對MBR的運行和效果有著重要的影響。MBR中的微生物需要充足的氧氣來進行呼吸代謝，如果溶解氧濃度過低，會導致微生物的代謝活動受到限制，從而影響尾水的處理效果。實際情況中MBR通常需要增加曝氣量來提高溶解氧濃度，但是過大曝氣量不僅會導致生物掛膜性能降低，而且會導致微生物內源消化作用的加強，從而增加能耗和運行成本。在MBR中，需要對溶解氧進行監測和控制，保證MBR的運行效果和經濟效益。最近的研究表明曝氣量的變化對COD的影響不高但對脫氮的影響較大，盧芳芳等[20]對比連續曝氣和間歇曝氣兩種方式時發現，連續曝氣對氨氮去除率高于間歇曝氣，間歇曝氣對TN的去除率優于連續曝氣，可能的原因是連續曝氣所形成的高溶氧環境促進了硝化細菌的活性，而間歇曝氣則使MBR中形成了缺氧區，促進了反硝化過程。

4 水產養殖尾水處理中MBR組合工藝

MBR與其他污水處理工藝相結合，可以進一步提高養殖尾水的處理效果，不同組合工藝的效果對比如表1所示。

4.1 傳統工藝相結合的MBR

與傳統污水處理工藝中應用A/O工藝和缺氧濾池聯用以增強MBR的處理效果是較為常見的方法。在氮素的去除方面，王芳、Visvanathan、Ding等[21-23]研究人員構建的厭氧/好氧膜生物反應器（Anacrobic/Oxic-Membrane Bioreactor， A/O-MBR）和缺氧濾池-膜生物反應器（Anoxic filter-Membrane Bioreactor， AF-MBR）均取得了90%以上的總氮去除率，效果均好于單一MBR，并且證明了堿度是反應器穩定脫氮的關鍵因素。但以上研究在TP的去除方面并未提及或效果不佳。張倬瑋[24]同時考慮脫氮除磷，并在此基礎上優化反應器參數，對比分析了單一MBR與A/O-MBR的處理南美白對蝦養殖尾水，發現兩種反應器TP的去除效率均有待提高。

另外，填料強化是增強MBR性能的常見手段。Song等[25]通過投加海綿載體強構建的MBMBR（Moving bed membrane bioreactor）不僅獲得了優異TN去率，對總有機碳（Total Organic Carbon，TOC）的去除率也達到了90%以上。Zhu等[26]則通過構建生物載體強化MBR并與傳統MBR做對比，發現生物載體可以通過改變泥餅層的精確組成從而降低膜污染，同時對菌群多樣性和物種豐富度均有促進作用。

上述工藝雖然都展現出優于單一MBR的效果，但相較于其他領域的研究來看仍有提升的空間，嘗試運用厭氧氨氧化，反硝化除磷等新型脫氮除磷技術以進一步提高其對尾水處理效果是未來研究的一個方向。

4.2 膜-光生物反應器 （Membrane Photobioreactor， MPBR）

微藻生物處理被認為是水產養殖業有效的尾水處理方法。早在1995年Hammouda等[27]在實驗室開展序批實驗，利用小球藻和柵藻處理養殖尾水有效降低了尾水中COD。但在實際應用過程中，由于養殖尾水污染物濃度較低，存在生物量難以保持、藻細胞不易收獲的問題。MPBR是在傳統培養藻類的光生物反應器的基礎上添加膜組件，利用微藻的同化作用去除污水中的營養物質，同時培養微藻的工藝。MPBR通過膜技術將藻類截留在反應器內，增強了污水處理能力，提高微藻的產量，且反應器收獲微藻可以作為魚類的餌料進行循環利用，其結構如圖3所示。MPBR與水產養殖領域相適性，自然也使其成為了養殖尾水處理中的研究熱點。

目前，不同種類的微藻構建的MPBR都具有出了很好的尾水處理效果，并在重金屬、抗生素等特定污染物的去除方面展現出了優異的性能。Gao等[28]構建的小球藻MPBR和馬航[29]等構建的青島大扁藻MPBR對TN和TP均有較高的去除效果。在對重金屬的去除方面，Lu等[30]探究了小球藻MPBR對鉻（Cr）的去除效果，在穩定狀態時反應器對Cr的去除率達到50%。在對抗生素的去除方面，Peng等[31]通過向小球藻MPBR中添加填料強化其性能，在收獲微藻和去除營養物質的同時，實現了對磺胺類抗生素的有效去除。Zhang等[32]對比等邊金藻和小球藻構建MPBR去除水產養殖尾水營養物質和氟苯尼考的效果，發現小球藻在營養物質去除效率和氟苯尼考的耐受性方面優于球等邊金藻，證明了MPBR對營養物質和氟苯尼考的去除能力以及對微藻的富集能力。未來，可以繼續在反應器設計和藻種的選擇方面進行優化，進一步提高MPBR性能。

4.3 膜電生物反應器（Membrane Electrochemical Bioreactor， MEBR）

膜電生物反應器是將MBR技術與電化學技術相耦合的工藝。將膜組件置于電場中，利用電場對膜污染物產生的排斥作用，減緩并控制膜污染，同時電場可以提高大多數微生物的活性，刺激參與硝化和反硝化的關鍵酶和基因的活性增加，從而提高污染物的去除效率[34]，其結構如圖4所示。Jing等[35]通過研究發現MEBR對海水養殖尾水的中氨的去除率在95%以上，運行時間對比未加電場可延長71.4%。曾千芷[36]對比考察了微電場MEBR和MBR對海水養殖尾水的處理效能，發現MEBR可以有效富集具有脫氮功能的優勢菌屬，脫氮效果顯著高于MBR。李伊晗[37]以碳基材料為載體制備催化劑，用其制備改性導電膜構建了MEBR，與對照MBR相比氨氮去除率顯著提高，運行時間延長40%，同時發現膜表面形成的游離氯可以降低膜污染。雖然運用膜電生物反應器處理水產養殖尾水目前來看是一個不錯的方式，但外加電場所帶來的成本問題同樣值得關注[38]，水產養殖領域目前沒有文獻對MEBR運行期間的成本進行估算。

4.4 動態膜生物反應器（Dynamic Membrane Bioreactor， DMBR）

動態膜是指采用某種固體微?；蚍磻行纬傻哪撤N固體微粒，通過循環使其沉淀在多孔支撐體表面上形成新膜，從而改進過濾性能的技術。動態膜生物反應器即采用廉價易得的多孔膜片代替價格昂貴的傳統MBR膜片，不但解決了膜成本的問題，而且由于多孔膜片通量大，動態膜更具有易預涂和再生的優點，更加有效地控制了膜污染[39]。

2011年華僑大學的洪俊明團隊率先開展了DMBR在養殖尾水處理方面的研究，對比分析了缺氧DMBR在淡水和海水養殖廢水處理中的運行效果， 確定了其可行性[17，19.20]。2012到2013年又進一步研究不同鹽度、溶解氧、HRT以及曝氣方式對污染物處理效果的影響，同時探究反應器內生物群落的結構變化并分析反應器內的反硝化的動力學過程[40-43]。進一步的，李博涵等[44]結合A/O工藝構建厭氧/好氧-移動床-DMBR處理海水養殖尾水并探究了粉末活性碳的投加工藝中的膜污染控制過程與作用機制，發現投加粉末活性炭可以降低反應器中胞外聚合物的含量，增大懸浮物粒徑，改變微生物結構從而減緩膜污染。由此可見，在對運行參數進行優化后DMBR可以高效去除養殖尾水中的污染物并且填料強化是一種提高反應器性能的有效方案，相較于傳統的MBR，DMBR在不同條件展現出了更好的應用效果和產業化能力。

5 膜污染相關研究

MBR 在運行過程中會出現膜通量下降、膜分離阻力增加以及膜分離特性改變等問題。造成膜污染的機理主要有 2 個方面：一是由于物理作用而引起膜的內外表面吸附、沉積，造成膜孔徑變小或堵塞，使膜通量減小造成膜污染；二是在運行過程中，活性污泥中的微小粒子、膠團或者某些溶質分子吸附在膜表面，或是因為濃度差級化使得溶質在膜表面超過其溶解度，從而形成濾餅層，最終導致膜孔堵塞造成膜污染?；钚晕勰嘀形⑸锂a生的大量溶解性產物，是殘留有機物的重要組成部分，是造成 MBR 膜污染的主要原因之一[45]。

微生物在膜表面黏附、生長所形成的生物膜與MBR膜通量穩定、清洗頻次、運行能耗及膜組件壽命密切相關[46]。前期相關研究證明，微生物的胞外組分直接決定了生物膜壓縮性、透水性以及穩定性[47]。Xia等[48]發現胞外聚合物濃度每增加50 mg/L，膜通量減小70％。在水產養殖領域，大多數研究僅僅停留在解析微生物群落和功能，有關膜污染的形成原因缺乏深入研究。膜污染的控制方面也大多采用工藝優化的方式，其他領域開展的次氯酸鈉清洗、生物酶法、噬菌體裂解法等技術，少有報道。最近，運用群體感應揭示膜污染機理的研究備受關注。微生物群體感應對生物膜各階段具有調控作用，基于此開發出的群體感應抑制劑被認為是高效安全的膜污染控制方法[49]。探究水產養殖環境下微生物的群體感應機理，開發適合水產養殖的群體感應抑制劑是未來的一個重點研究方向。

6 總結與展望

目前，國內外學者結合尾水處理工藝和膜技術的發展提出了很多新型的MBR工藝用于水產養殖尾水處理。在污染物去除、膜污染控制方面都取得了很好的效果，但是相較于其他領域的報道來看，MBR在水產養殖領域的研究中仍有許多不足，未來可以從以下幾個方面重點開展研究。第一，推進膜污染機理的相關研究。膜污染作為MBR技術的瓶頸問題，嚴重阻礙了MBR技術的推廣應用。當前，在水產領域相關研究較為粗淺，無法較為清晰地解釋膜污染機理，未來可通過色譜技術和分子生物學手段進一步闡明膜污染機制。第二，探究MBR對水產養殖新型污染物的處理能力?？股丶翱股乜剐曰蛟谒a養殖環境的多種介質中被頻繁檢出，造成細菌耐藥性增加，極大地影響人們的身體健康。MBR在其他領域已被證實能夠有效去除抗生素和抗生素基因。今后可以在水產養殖背景下開展相關研究，更加全面了解不同類型MBR對新型污染物去除能力。第三，加強不同MBR工藝之間的對比研究。通過建立一套標準化的MBR養殖尾水處理評估模型，綜合評價不同工藝對尾水的凈化能力，同時明確不同工藝之間的成本差異，為不同水產養殖方式選擇最適的MBR工藝。第四，重視新型MBR技術產業化的能力。雖然有關水產領域中MBR工藝的研究報道很多，但許多新型的工藝大多停留在實驗室，產業化的實際工程應用較少，把實驗的成果真正應用于實際，還需要大量的工作。因此，應該提高MBR研究領域的科研質量，加強科研投資和管理，加速各類MBR在水產養殖尾水處理中的實際應用，使其真正為水產養殖業做出貢獻。

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Research progress of MBR process in aquaculture tailwater treatment

NAN Hailin1，2，QU Jiangqi2，WANG Luyao2， ZHANG Qingjing1，2

（1. Key Laboratory for Hydrobiology in Liaoning Province， Dalian Ocean University， Dalian 116023，China； 2. Beijing Key Laboratory of fishery Biotechnology， Fisheries Research Institute， Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences， Beijing 100068， China ）

Abstract：Membrane Bioreactor （MBR） is a new type of wastewater treatment system combining membrane separation technology and biological wastewater treatment technology， which has received a lot of attention in tailwater treatment. However， single MBR cannot meet the needs of aquaculture tailwater treatment， and the combination with other processes is a feasible way to enhance MBR， so many new MBRs have emerged. This paper reviews the development history of MBR in aquaculture， the combination process， the relevant important parameters and the research on membrane pollution， and presents the outlook on the future research direction and focus of MBR in aquaculture tailwater treatment.

Key words：MBR; aquaculture tailwater; combination process; membrane pollution

（收稿日期：2023-07-04）