核電廠流出物中14 C 在海產品中的濃集研究及公眾劑量評價應用

許莉萍

摘 要：濱海核電廠流出物的排放會對周圍公眾產生照射，其中劑量貢獻最大的放射性核素為14 C，又以食入海產品中14 C 所致的劑量占比最高。在進行食入海產品這一關鍵途徑的劑量評價時，海產品中14 C 的濃集情況將直接影響劑量評價的合理性。本文采用比活度平衡模式，充分考慮福清核電廠址海域海水及海產品實際碳含量，計算出不同種類海產品14 C 濃集因子，并通過與部分廠址海產品的14 C 濃集因子實測值及國際原子能機構（ IAEA） 推薦值對比驗證，得到了適用于福清核電廠址海域的海產品14 C 濃集因子，推薦魚類取6 800、藻類取5 300、甲殼類取5 000、軟體動物取4 500，并應用于公眾劑量評價，劃分不同年齡組，計算出食入海產品中14 C 所致的公眾個人有效劑量。

關鍵詞：14 C;濃集因子;海產品;劑量評價

中圖分類號：X822. 7 文獻標識碼：A

核電廠向環境釋放的放射性流出物，對周圍公眾產生的輻射照射，是人工輻射源對公眾照射的一個重要組成部分。根據監管部門的要求，核電廠需統計放射性流出物活度濃度及排放量，估算對公眾的照射劑量，并需按照信息公開、法規要求對公眾進行公示。根據福清核電廠機組運行階段環境影響報告書中的輻射環境影響預測[1] ，機組運行產生的放射性流出物中14 C 對關鍵居民組的劑量貢獻最大，而食入海產品造成的內照射，則是14 C 的關鍵影響途徑。

14 C 是碳元素的一種放射性同位素，主要來源于宇宙射線、反應堆運行以及核爆炸，其半衰期約為5 730 a，與12 C 等其他碳元素一起參與生物地球化學循環過程。海洋中的14 C 通過碳循環，經食物鏈進入人體造成內照射。隨著全球核技術應用規模的不斷發展，14 C 引發的環保問題，已越來越引起國際上的重視。尤其在日本政府宣布計劃將福島核廢水排入太平洋后，廢水中大量3 H 和14 C 對海洋生態環境的影響，更是引發了研究人員的激烈討論和社會譴責，公眾對核電廠放射性流出物排放及輻射影響的關注度與日俱增。

1 14 C 對公眾的輻射影響

14 C 是壓水堆機組燃料和冷卻劑的活化產物，半衰期長且同位素交換率高，排放量主要受機組數量、工況影響。碳作為生物體最基本組成元素，廣泛參與人類及動植物的各種代謝活動，14 C 一旦進入生物體，將產生長期的內照射風險。

核電廠產生的14 C 向環境的釋放途徑主要為氣、液態兩種方式。

氣載放射性流出物經煙囪排入大氣，空氣中的一部分放射性核素隨降雨等方式返回地面和水體中，另一部分直接進入生物體中，進而通過食物鏈進入人體而對公眾產生輻射照射。氣載途徑流出的14 C 對公眾的照射途徑主要有空氣浸沒外照射、地面沉積外照射、吸入和食入內照射，詳見圖1。

液態放射性流出物經稀釋后通過明渠排入周圍海域，在海水中隨海流稀釋和擴散，在此過程中，放射性核素懸浮于海水或沉積至底泥，或通過轉移進入海洋生物體內，進而對公眾產生照射。公眾接受來自液態流出物中14 C 的照射途徑主要有食入海產品內照射、岸邊沉積外照射、海域活動外照射，詳見圖2。

根據以上照射途徑，以福清核電機組運行期間的流出物實際排放量為源項，進行關鍵居民組輻射劑量評價，結果見表1[2] 。評價結果顯示：排放所致關鍵居民組的輻射劑量中，劑量貢獻最大的核素為14 C，食入海產品造成的內照射是其影響關鍵途徑，2019—2021 年該途徑的劑量影響均超過了總劑量的40%，在華龍機組投運后，該數值升至了64%。海產品體內的14 C 含量變化，直接關系到公眾攝入14 C 的含量，因此，分析廠址海域海產品體內的14 C 含量， 對公眾輻射劑量評價十分重要。

2 14 C 在海產品中的濃集

從生物積累的角度看，生物中14 C 與12 C 之比與其生活海域水體中的比值大致相同。如果地球上的14 C / 12 C 之比由于人類核活動而升高，那么生物體結合的14 C / 12 C 之比也將隨著升高[3] 。有研究顯示，海洋植物對14 C 的富集能力最強，其次是魚和其它生物，由此推測若14 C 由海洋初級生產者引入食物鏈，其在生態系統（特別是海洋生物體）中的富集將會明顯增加[4] 。

2. 1 比活度平衡模式

海產品中的14 C 含量取決于海水中14 C 在海洋生物中的轉移濃集，其穩定態元素以飽和形式存在，因此在進行14 C 對生物的輻射劑量評價時，遷移模式并不適用。國際原子能機構（IAEA） 推薦采用比活度平衡模式（SA model） 進行14 C 對生物的輻射劑量估算[3] ，對于海產品中的14 C，可理解為海洋生物從海水碳庫中同時獲取14 C 和穩定態碳元素，假設海洋生物體內的碳元素快速達到平衡，其體內的14 C / 12 C 之比將與海水中的14 C / 12 C 之比相同，可用下式表示：

式中，Cf 為海洋生物中14 C 的活度濃度，Bq/ kg（鮮重）;Cw 為海水中14 C 的活度濃度，Bq/ L;Sf 為海洋生物中穩定碳含量，g C / kg（鮮重）;Sw 為海水中穩定碳含量，g C / L。

2. 2 14 C 濃集因子

海洋生物通過各種途徑從海水中攝取、吸收放射性核素后，核素將在其體內某些特定器官、組織中逐漸積累，并在一定的條件下達到平衡。一般用濃集因子（CF） 描述海洋生物對水中放射性核素富集能力的大小。根據IAEA 422 號技術報告[5] ，CF 指海洋生物體內的放射性核素活度濃度與水中放射性核素活度濃度的比值，計算公式如下：

公式（2）、（3）、（4）中參數同式（1）。

由此可見，通過海洋生物中穩定碳含量和海水中穩定碳含量之比，可求得該類海洋生物的14 C濃集因子。由濃集因子和海水中14 C 的活度濃度，可進一步得到該類海產品中14 C 的含量。

綜上可知，在進行輻射劑量評價時，海洋生物14 C 濃集因子的選取，將直接影響海產品中14 C含量的計算結果，最終影響食入海產品中14 C 這一途徑所致的公眾個人有效劑量的結果。IAEA 等機構根據全球海洋調查數據，給出了多種海產品14 C 濃集因子的推薦值，但因不同海域環境特征相差較大，海產品中穩定碳含量及海水中穩定碳含量不盡相同，此推薦值是否適用于福清廠址海域的海產品，需進行明確的分析和計算驗證。

3 廠址海域海洋生物14 C 濃集因子的確定

3. 1 海水中的穩定碳

海水中的穩定碳（12 C），其存在形式較為復雜， 主要包括溶解無機碳（ DIC）、溶解有機碳（DOC）、顆粒無機碳（PIC）和顆粒有機碳（POC），DIC 和DOC 主要存在于水中，PIC 和POC 主要存在于沉積物中。DIC 是大多數海洋生物攝取碳的主要來源，是海水中最常見的碳形態，生物通過光合作用可以將無機碳（主要是DIC）轉化為有機碳（DOC 和POC），之后以生物為介質，在食物網內轉移，在一系列的綜合作用下，整個海洋中的碳平衡是基本穩定的。

IAEA 472 號技術報告[6] 和IAEA 1616 號技術文件中[7] 均建議比活度平衡模式中的海水中穩定碳濃度可基于DIC 濃度， 因此在計算海水中的14 C / 12 C 之比時，選取DIC 的濃度作為12 C 的濃度，那么結合公式（1），海洋生物的SA 模型可用下式表示：

式中，SDIC 為海水中DIC 的濃度，g C / L。

結合（3）式，14 C 濃集因子CF 按下式表示：

由公式（6）可看出，根據海產品中穩定碳的濃度Sf 及海水DIC 濃度SDIC 可估算出其對14 C 的濃集因子，由于海產品體內總碳量及海水中碳量基本穩定，所以Sf 及SDIC 是相對較穩定的數值。

3. 2 廠址周圍海域的DIC 濃度

海水DIC 的成份主要包括HCO3- 、CO32- 、CO2和H2 CO3 等，影響其濃度的因素較多，包括pH值、溫度、鹽度、環流等。福清核電的放射性廢液通過排水明渠匯入興化灣海域，位于臺灣海峽及東海南側的交匯地帶，根據歷史大面積海域調查結果，臺灣海峽及東海海域海水中DIC 的濃度[8-9]列于表2。

2013 年，福清核電開展了廠址環境水體本底調查[10] ，根據調查結果，廠址附近10 km 范圍內海域DIC 濃度變化示于圖3。

根據表1 數據，臺灣海峽及東海海域海水全年溶解無機碳（DIC） 濃度變化為9. 89 ～ 28. 83 mgC / L，并且大部分時間集中在20 ～ 30 mg C / L 范圍內。根據圖3 數據，廠址附近10 km 范圍內海域DIC 濃度變化為16. 7 ～ 25. 8 mg C / L，并且大部分集中在20～ 25 mg C / L?？紤]劑量評價針對的是以廠址為中心的80 km 范圍，因此廠址海域DIC取20～30 mg C / L 為宜。

廠址鄰近海域生態環境現狀調查結果表明，廠址海域全年四個季度溶解有機碳（DOC）濃度的均值在1. 69 ～ 4. 73 mg C / L[11] ，可看出，海水中DIC 濃度明顯高于DOC，進一步驗證了選取DIC濃度作為海水中穩定碳濃度的合理性。

3. 3 廠址周圍海域海產品的含碳量

構成生物體的化合物中，除水和無機鹽外，其他都是有機物。海洋植物吸收空氣中的二氧化碳，通過光合作用形成葡萄糖，有機體利用葡萄糖合成其他有機化合物，而這些有機化合物又通過食物鏈的傳遞，形成海洋動物體內的一部分。因此，生物體內的碳主要為有機碳，選取海產品中有機碳濃度作為海產品中12 C 的濃度。

福清核電廠址80 km 范圍內的食譜調查結果表明，當地居民食用的主要海產品包括魚類、甲殼類、藻類及軟體動物，在進行食入海產品劑量評價時，主要考慮這4 類生物的影響。

根據福建省海域閩東、閩中、閩南-臺淺各漁場的漁業調查結果，得到各類海產品的鮮樣有機碳平均含量，調查結果列于表3[12] 。

福清核電定期開展了廠址海域海產品監測，根據當地養殖及居民食譜情況，選取了部分魚類、藻類、甲殼類、軟體類海產品作為固定監測項目，每年在廠址10 km 范圍內海域采集海產品。根據2013—2022 年監測結果， 魚類的有機碳含量為50. 0～110. 6 g C / kg（鮮樣）;藻類的有機碳含量為21. 4～122. 5 g C / kg（鮮樣）;甲殼類的有機碳含量為57. 0～100. 3 g C / kg（鮮樣）;軟體類的有機碳含量為29. 7～75. 6 g C / kg（鮮樣），平均含碳量詳見表4。

因表4 中的海產品種類數相對表3 較少，取樣范圍也更小，含碳量均值也低于表2，保守考慮，將魚類、藻類（屬于浮游植物）、甲殼類、軟體動物的平均含碳量分別選取為135、105、100、90 g C / kg。

3. 4 14 C 濃集因子計算結果與分析

根據3. 2 節和3. 3 節的結論，取廠址海域DIC為20 ～ 30 mg C / L，魚類、藻類、甲殼類、軟體動物的含碳量分別取為135、105、100、90 g C / kg，按公式（6）計算出不同種類海產品對14 C 的濃集因子，計算值列于表5，并與IAEA 422 號技術報告[5] 中的推薦值對比。

從表5 中數據可以看出，IAEA 在綜合考慮全球海洋環境的情況下，給出的海產品濃集因子相當保守，是計算值的數倍之多，如果使用此推薦值，則按公式（4）計算得出的海產品中14 C 的活度濃度相應的也將偏大許多，將過高地估算海產品中14 C 水平，而表5 中的CF 計算值則結合了廠址海域環境參數，可較好地反映廠址海域海產品14 C富集的實際情況。

3. 5 14 C 濃集因子實測值與分析

福清核電對廠址附近海域海水14 C 濃度進行了調查，在排放口10 km 左右范圍內，布置了總計14 個點位，進行取樣分析。監測結果顯示，廠址附近10 km 范圍海域海水14 C 的活度濃度范圍在5. 07～6. 47 mBq/ L。

同年廠址海域海產品中14 C 含量監測結果：魚類（3 種） 的14 C 活度濃度為23. 09 ～ 31. 16 Bq/ kg（鮮樣）;藻類（1 種）的14 C 活度濃度為22. 75 Bq/kg（ 鮮樣）; 甲殼類（ 3 種） 的14 C 活度濃度為19. 28～23. 07 Bq/ kg（鮮樣）;頭足類（1 種） 的14 C活度濃度為12. 45 Bq/ kg （ 鮮樣）; 貝類（ 4 種）的14 C 活度濃度為12. 30～18. 76 Bq/ kg（鮮樣）。

根據公式（3），利用海產品中14 C 的活度濃度和海水中14 C 的活度濃度，計算各類海產品的14 C濃集因子，得到14 C 濃集因子實測值，結果列于表6。

從計算結果可以看出，廠址海域海產品CF 的實測值較表4 中的計算值略低，且明顯低于表4中IAEA 推薦值。CF 實測值較計算值偏低的可能原因為：比活度平衡模式假定的是海產品中的14 C與海水中的14 C 快速達到平衡的理想情況，而實際上在捕獲海產品進行測量時，可能還未完全達到平衡，即Cf 偏低、Cw 偏高，所以造成計算所得的CF 值偏低。因此可以認為，表5 中的CF 計算值較表6 中的實測值已更為保守地估算海產品對14 C的蓄積能力，適用于本海域的海產品。綜合考慮，可選取CF 計算值中的最大值，作為廠址海域海產品14 C 濃集因子，用于劑量評價。

4 廠址海域14 C 濃集因子對公眾劑量評價的應用

4. 1 擴散模型

液態放射性流出物在海水中的彌散，受排放流量、受納水體流場變化、海底地形特征、沉降吸附作用等因素綜合影響?！陡Ｇ搴穗姀S5、6 號機組運行階段環評專題 液態流出物數值模擬復核研究報告》[13] 根據廠址附近海域復雜的地形地勢、潮流以及溫、鹽分布等特定條件，采用二維數模計算和物模試驗相結合，給出了各典型潮態下排放口不同海域低放廢水的擴散情況。本文中的評價模型采用了稀釋擴散模型，計算了排放口各范圍海域海水14 C 濃度。按照近區和遠區選取14 C 稀釋因子Ci ，Ci 取自上述報告中的模擬結果。保守考慮，計算時選取了最不利于擴散的潮態，即冬季小潮時的Ci ，具體數值為：距離廠址排放口0 ～ 1 km范圍內海域放射性核素的Ci 取0. 30，1 ～ 2 km 范圍內取0. 23，2 ～ 3 km 范圍內取0. 20，3 ～ 5 km 范圍內取0. 12，5 ～ 10 km 范圍內取0. 07，10 ～ 20 km范圍內取0. 05，20～80 km 范圍內取0. 002[13] 。

4. 2 海水14 C 活度濃度

以福清核電2021 年流出物排放數據為排放源項，計算海域海水中的14 C 活度濃度Cw 。2021年，福清核電共6 臺機組運行，全年液態途徑14 C的排放總量為2. 65×1010 Bq，排放口不同海域海水中14 C 活度濃度Cw 可用下式計算：

Cw = 3. 17 × 10- 8 × Qw × Ci × q - 1 （7）

式中，Qw 為14 C 年排放量，Bq/ a;Ci 為稀釋因子;q為冷卻水排水流量，m3 / s，6 臺機組循環水流量為348 m3 / s。

計算可得廠址排放口附近海域不同距離范圍內14 C 活度濃度Cw 分別為：0 ～ 1 km 為0. 72 Bq/m3 ;1～2 km 為0. 55 Bq/ m3 ;2 ～ 3 km 為0. 48 Bq/m3 ;3～5 km 為0. 29 Bq/ m3 ;5～10 km 為0. 17 Bq/m3 ;10～20 km 為0. 12 Bq/ m3 ;20～80 km 為0. 005Bq/ m3 。

需要注意的是，海水14 C 活度濃度還要在上述計算結果的基礎上加上14 C 的環境本底值。根據福清核電運行前環境本底調查結果（2013 年），福清核電附近海域的海水14 C 的活度濃度范圍在4. 32～6. 82 mBq/ L，均值為5. 71 mBq/ L，因此取海水14 C 的本底值為5. 71 mBq/ L。

4. 3 海產品中14 C 的活度濃度

海產品中14 C 活度濃度，根據下式計算：

Cf = CF × Cw （8）

保守考慮，取表5 中海產品14 C 濃集因子CF計算值的最大值（魚類取6 800、藻類取5 300、甲殼類取5 000，軟體動物取4 500）以及IAEA 推薦值分別計算，得到海產品中14 C 的活度濃度，結果列于表7。

4. 4 食入海產品中14 C 所致個人有效劑量

為保守計算，假設廠址半徑80 km 范圍內居民食入的海產品全部來自廠址附近的海域。食入海產品中放射性核素所致個人內照射劑量可按下式計算：

Dep = Cf × Up × exp（ - λ·tp ） × DFe （9）

式中，Dep 為公眾個人食入該海域內海產品p 所致的年有效劑量，Sv/ a;Up 為公眾個人對海產品p 的消費量，kg/ a，不同年齡段居民的人均海產品消費量取自《福建福清核電廠5、6 號機組廠址周圍人口和人口分布及食譜調查和統計分析專題報告》[14] ;λ 為14 C 的衰變常數1. 38×10-8 ，h-1 ;tp 為海產品p 從捕撈到被消費的時間間隔，取24 h;DFe 為14 C 對公眾個人的食入有效劑量轉換因子，Sv/ Bq，成人5. 80×10-10 ，青少年8. 00×10-10 ，兒童1. 6×10-9 ，嬰兒1. 4×10-9[15] 。

將不同年齡段居民分為嬰兒（1 歲）、兒童（2～7 歲）、青少年（7～17 歲）、成人（>17 歲）四個組進行評價，結合表7 中Cf 的數值，計算得到公眾個人因食入海產品（魚類、藻類、甲殼類、軟體動物） 所致的個人年有效劑量，結果列于表8。

從表7 和表8 的數據可以看出，因為IAEA 給出的14 C 濃集因子推薦值較大，采用該推薦值參與計算時，得到海產品中14 C 的含量偏大，從而導致食入海產品中14 C 所致的個人年有效劑量較大，超出采用表5 中廠址14 C 濃集因子CF 計算值所得的個人年有效劑量3 倍，過高的估算了公眾受照劑量。

在前文中已提到，表5 中給出14 C 濃集因子CF 計算值中的最大值已較為保守，更能反映福清核電廠址海域的海產品對14 C 的富集情況，因此，采用此最大值所得到的劑量結果，較IAEA 推薦值更能反映廠址周圍居民因食入海產品中14 C 所致的個人有效劑量的真實水平。

5 結論及建議

14 C 是福清核電廠放射性流出物中的關鍵核素，主要通過食入海產品途徑對公眾產生內照射。

在進行14 C 對公眾的劑量評價時，海產品中的14 C的濃集因子是主要參數。通過比較廠址比活度模式計算值、廠址采樣計算值和IAEA 推薦值，最終推薦了適用于福清核電廠廠址、同時避免過高估計14 C 對公眾劑量的海產品的CF 值，分別為：魚類取6 800、藻類取5 300、甲殼類取5 000、軟體動物取4 500。該套數值能提高輻射劑量評價的準確度，進一步確保向公眾公示數據的可信度。

14 C 濃集因子與當地海水DIC 濃度及海產品中穩定碳含量密切相關，應當關注相關的環境特征調查活動，或自主開展相關的調查工作。根據調查結果，不斷修正海產品14 C 濃集因子，為合理評價食入海產品這一關鍵途徑上14 C 所致的公眾劑量提供更有代表性的數據支持?？紤]核電廠放射性廢液排放影響的公眾關注度較高，隨著華龍機組的運行，建議在6 臺機組穩定運行后，擇機開展廠址附近海域的14 C 水平調查，驗證華龍機組流出物排放對海域環境的影響。

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