某新建華龍機組設計階段輻射防護最優化

劉 強，劉大銀，田永亮

(中核核電運行管理有限公司，浙江 海鹽 314303)

0 引言

集體劑量被世界核電營運者協會(WANO)作為運行核電機組安全運營的重要性能指標之一，它體現了核電機組的運行、維修和安全的綜合管理水平，中國核電也將集體劑量作為一項衡量核電機組運行業績和大修績效的考核評價指標。針對M310機組和華龍機組的年度集體劑量指標，中國核電和WANO性能指標值和計算方法略有差異，但總體思路和目的卻完全一致，即通過指標來更好地體現各運行核電廠安全生產水平，從而促進指標弱項分析，引領核電廠安全生產績效持續提升，具體指標值詳見表1。近20多年來，經過世界各核電從業者的不斷努力和優化，各運行核電廠輻射防護水平取得了顯著進步，WANO中心也計劃將壓水堆核電廠年度集體劑量滿分值由600 man·mSv/a提高至400 man·mSv/a，對核電廠輻射防護最優化提出更高的要求。目前，我國自主研發的、擁有自主知識產權的第三代核電機組“華龍一號”作為國內核電建設的主流堆型，也是浙江某華龍核電的堆型，但其對于集體劑量總體設計目標值僅為600 man·mSv/a，在集體劑量上存在不滿足未來世界先進水平的可能，要想在機組投運后取得良好運行業績，必須借鑒在役核電機組的運行經驗，采用新技術、新工藝、新材料和新設備，不斷進行設計優化。

表1 年度集體劑量性能指標(M31O機組和華龍機組)

表2 反應堆冷卻劑中放射性水平大小和濾芯精度的對照關系[6]

輻射防護最優化是輻射防護的重要原則之一，必須貫穿于實踐或設施的選址、設計、運行和退役的全過程[1]。近年來，國際上在輻射防護最優化方面取得了一些新的進展，其中部分輻射防護最優化是與源相關的，而在設計階段，是控制源項的最好時期，因此在核電項目的設計階段就應該應用最優化原則。

中國核電自從1991年12月15日我國大陸自行設計、建造的第一座壓水堆核電廠——秦山核電廠并網發電至今已有30多年，積累了豐富的營運、維修和輻射防護優化經驗，應充分借鑒現有壓水堆的運行經驗，從源頭做起，降低輻射水平，進而達到保護公眾、保護環境的目的；同時，擦亮國家名片，助推“華龍一號”走向世界。

1 輻射源項產生機理

核電廠的輻射源項主要包括中子、裂變產物和活化腐蝕產物。壓水堆核電廠正常功率運行時，基本不需要工作人員進入反應堆廠房內進行設備異常處理，故所受到的輻射劑量基本都是大修期間由活化腐蝕產物沉積在設備/管道內表面或溶解在冷卻劑中導致現場劑量升高所致。壓水堆核電廠在未發生燃料包殼破損的情況下，85%的堆芯外輻射場是由活化腐蝕產物造成的[2]。

一回路活化腐蝕產物產生于兩個途徑：一是燃料包殼或堆芯內材料在堆芯內活化，通過腐蝕/沖刷進入冷卻劑中，沉積在堆芯外的設備內表面；二是堆芯外與冷卻劑接觸的設備材料中鐵、鎳、鈷等易活化核素通過腐蝕、沖刷、磨損等方式進入冷卻劑，這些腐蝕產物以“溶解—沉積”的動態平衡方式在設備表面沉積層和冷卻劑中，一旦流入堆芯就會被中子活化，活化產物再次進入到冷卻劑并沉積在一回路相連相關設備內表面，就形成沉積源項。圖1為腐蝕產物產生機理的示意圖。

圖1 腐蝕產物的產生機理

腐蝕活化產物的形成及遷移主要包括如下幾個步驟：1)設備基體材料的腐蝕，生成腐蝕產物；2)腐蝕產物通過冷卻劑進入堆芯，并沉積到燃料包殼表面；3)沉積到堆芯的腐蝕產物被中子活化后，產生活化腐蝕產物；4)活化腐蝕產物隨冷卻劑轉移到堆芯外；5)活化腐蝕產物沉積到堆芯外設備的內表面，形成輻射場。輻射防護最優化主要就是針對腐蝕產物形成和遷移各環節針對性地制訂優化方案。

2 輻射防護最優化設計改進

活化腐蝕產物的種類與一回路相關系統設備所使用的材料密切相關。壓水堆核電廠一回路系統中大量采用鎳基合金材料，其主要成分包括鎳、鉻、鐵、錳等，部分核電廠系統設備中添加了鈷、銀、銻等金屬，因此腐蝕產物中也存在鈷、銀、銻的同位素。在核電廠的設計階段，如何有效地對輻射源項的產生、擴散、遷移、凈化、沉積加以控制，借助在役核電廠運行經驗反饋提高設備可靠性，以減少輻射控制區維修工作量，準確地對源項大小及其分布與影響進行評估是輻射防護最優化設計的核心。

2.1 輻射源項優化

堆芯外設備表面(特別是蒸汽發生器傳熱管和環路管道)的腐蝕產物遷移和溶解到冷卻劑中，通過沉淀或顆粒遷移，沉積在燃料表面活化，又通過沖刷或溶解從燃料表面釋放到冷卻劑中。輻射源項優化設計的目的就是減少易活化核素(如鈷、鎳、銻、銀等)進入主系統，避免活化腐蝕產物沉積導致現場劑量水平升高。60Co一直是備受關注的，在一些電廠中60Co對個人劑量的貢獻高達90%以上[3]。通過材料替代和關鍵核素含量的控制，可以有效控制60Co、122Sb、124Sb和110mAg等核素的放射性水平。

在設計階段，除嚴格限制燃料組件及反應堆材料與一回路冷卻劑接觸部件中的Co含量(Inconel 690TT，其Co含量不超過0.016%，其他主回路設備Co的含量不超過0.06%)外，采取“使用不含鈷的鋯合金替代含鈷燃料格架(因科鎳合金)、使用鐵基合金(Antinit DUR 300)替代鈷基合金作為閥門的密封面材料、與一回路冷卻劑接觸安全閥和節流孔板法蘭密封使用石墨材質墊片替代Helicoflex墊片、與一回路冷卻劑接觸的泵(如上充泵、安注泵、停冷泵、乏池凈化泵等)使用無銻軸承、避免在一回路和相關系統設備上使用含銀的焊材”等優化措施，盡量減少這些易活化核素因磨損、腐蝕被帶入堆芯從而被活化。

另外，堆芯外設備材料的腐蝕產物主要來源于蒸汽發生器傳熱管和主管道表面，雖然與冷卻劑接觸的設備表面存在保護性氧化膜，具有一定的耐腐蝕性能，但蒸汽發生器傳熱管與一回路冷卻劑接觸的濕表面達到一回路系統內表面的60%以上，因此58Co一直是核電廠一回路監測的關鍵核素之一[2]，蒸汽發生器傳熱管的材料對機組輻射源項的影響特別大。由于Incoloy 800合金中鎳和鉻含量比Inconel 690TT合金要低得多，據統計采用Incoloy 800作為蒸汽發生器傳熱管材料的壓水堆核電廠，停堆時一回路的輻照強度要降低26%左右。但國內還無法批量生產能夠用于壓水堆核電廠蒸汽發生器傳熱管級的Incoloy 800合金管材，Inconel 690TT仍是國內壓水堆電廠的主要結構材料之一，目前還無法替代[3，4]。需要國內研究院所加大科研力度，早日研發出能夠用于壓水堆核電廠蒸汽發生器傳熱管級的Incoloy 800合金管材并批量化生產，為我國核電事業的發展奠定堅強的物質基礎和技術支撐。

2.2 抑制活化腐蝕產物向冷卻劑中釋放

20世紀80年代，人們發現使用黃銅冷凝管的BWR具有較低的堆外輻射場。研究表明，其機理是黃銅中的鋅被選擇性腐蝕，進入到給水中，這些“天然鋅”抑制了60Co的形成，從而降低了堆外輻射場；美國通用電氣研究發現，向冷卻劑注入鋅，通過給水中的鋅離子與60Co競爭腐蝕沉積層中晶體的電子空穴，可以阻止設備表面沉積的60Co向冷卻劑中釋放，從而達到降低劑量率。

目前，在美國和歐洲一些國家的壓水堆核電廠普遍在一回路冷卻劑中注入(5～30)×10-9的鋅溶液，較高的鋅濃度除了可以更有效地緩解敏感材料應力腐蝕開裂(PWSCC)，還可以持續地降低停堆時的劑量率水平。部分核電廠采用貧化鋅代替天然鋅，以避免鋅元素被更多的活化成放射性的65Zn，可以更有效地降低劑量率。

國際上已有超過100臺核電機組采用了一回路系統注鋅運行，但在國內僅三門核電和海陽核電4臺AP1000機組上采用了注鋅技術。方家山核電、福清核電和漳州核電均與國內科研院所開展科研攻關，并有望在2023年完成科研結項。

注鋅操作對CF3燃料完整性和燃料性能的影響尚無定論，為了在某華龍核電上應用注鋅技術，在設計初期，就向設計方提出預留接口和足夠的設備安裝空間，一旦該科研項目通過國家核安全監管機構的評審，就可以通過變更方式應用該技術，以新技術助推機組的運行業績提升。

2.3 提高冷卻劑放射性顆粒過濾凈化能力

腐蝕產物實際上是由金屬氧化物組成的混合物，一般以鎳代鐵酸鹽或者磁鐵礦的形式存在，由小于0.1 μm膠狀體到超過10 μm的單晶體顆粒所組成，大部分腐蝕產物微粒在0.1 μm到4.0 μm之間[5]。美國專業核級濾芯生產廠研究表明，反應堆冷卻劑凈化濾材的過濾精度越高，回路中的放射性越低[6]。反應堆冷卻劑中過濾器濾芯放射性水平隨投運時間變化與濾芯精度的對照關系如圖2所示。美國核電廠已經將所有與一回路相關的過濾器濾芯精度提升至0.1 μm。

圖2 反應堆冷卻劑中過濾器濾芯放射性水平隨投運時間變化與濾芯精度的對照關系

目前“華龍一號”的標準設計，對于化學和容積控制系統下泄過濾器濾芯要求為0.45 μm、乏燃料池水過濾器和反應堆堆腔過濾器濾芯要求為5 μm，對于粒徑小于濾芯孔徑的顆粒無法起到過濾作用。

在某華龍核電設計階段，就提出將化學和容積控制系統下泄過濾器濾芯升級至0.1 μm、乏燃料池水過濾器和反應堆堆腔過濾器濾芯升級至0.45 μm的要求。這樣，在機組調試期間，就通過小孔徑的過濾器濾芯將系統/設備產生的腐蝕產物進行過濾，減少腐蝕產物隨冷卻劑流動帶入堆芯被活化的量，維持一回路的水質在最佳狀態，從而保證機組一回路相關設備現場劑量不會因活化腐蝕產物過多沉積在設備內表面而升高，避免后續實施過濾器濾芯升級變更因短期急速過濾導致濾芯頻繁堵塞的運行異常問題。

2.4 減少腐蝕產物沉積量

蒸汽發生器是核電廠中重要設備，一回路與二回路通過蒸汽發生器實現隔離。由于蒸汽發生器一次側水室封頭內表面及傳熱管內表面長期直接與一次側含有放射性微粒雜質的冷卻劑接觸，運行一段時間后在蒸汽發生器粗糙表面凹痕處易積聚很多放射性微粒，導致現場劑量率增加。研究結果顯示，絕大多數腐蝕產物是以沉積物的形式存在，在蒸汽發生器下封頭一次側內表面具有高殘留放射物，其中半球形封頭內表面和分隔板表面所積累的放射性雜質占總劑量率可達50%以上[7]。通過機械或電解拋光的方法對新安裝的設備或更換的部件內表面進行拋光，然后進行預氧化處理，使其內表面形成致密的氧化層，既降低了設備內表面的腐蝕速率，又可以減少腐蝕活化產物在其表面沉積。有數據表明，蒸汽發生器表面在經過電解拋光處理后，在持續運行三個滿功率換料周期后，其表面上累積的放射性減少了4/5[8，9]。

電解拋光技術已在國內汽車制造、過濾機械、石油化工、醫療衛生及建筑裝飾等領域技術較為成熟且得到廣泛應用，且已在4臺核電機組蒸汽發生器上成功應用經驗，浙江某華龍核電蒸汽發生器的設計和制造已采納該技術，為機組后續運行集體劑量的降低做好技術保障。后續，建議擴大電解拋光技術的應用范圍，建議在壓力容器、主管道、主泵泵殼等核電設備上推廣和應用，助推我國后續華龍機組進一步做優做強。

另外，針對一些一回路疏水不暢或排不凈，易導致放射性物質沉積的管線，考慮對這些管線設置一定傾斜度，以減少放射性物質局部積累；對于一些容易產生放射性物質沉積的管線和部位，考慮增設沖洗管線，在出現局部熱點后有手段通過沖洗將熱點消除。對于一些容易導致放射性物質沉積在邊角部位的設備，如燃料轉運小車，考慮通過結構優化，消除邊角，從而避免放射性物質在該部位沉積，為現場工作人員創造低劑量的工作環境，提高核電廠運行的經濟性，更好地體現核電廠的環境友好特性。

3 運行機組經驗反饋篩選和應用

在某華龍核電設計初期，就全面梳理國內運行和在建機組的經驗反饋、變更改造、設計改進約14 735余項，尤其是“華龍一號”首堆首循環的運行經驗，歸納總結出重大設計改進39項、一般設計改進247項、一般設計優化646項。這些改進項的落地將對浙江金七門核電廠的安全性、可靠性和經濟性有極大的提升；同時，在機組建設期間實施這些改進項，既避免了重復投資，節省運營成本，又有效避免機組運行后在有輻射環境實施變更增加無謂劑量；此外，也將有力推進華龍機組的持續改進，從而促進工程質量和機組性能的不斷提升。

4 結束語

浙江某華龍核電在設計階段，在充分吸取“華龍一號”首堆以及國內外運行核電機組運行經驗的基礎上，采用“輻射源項設計優化、主系統注鋅技術、提高冷卻劑放射性顆粒過濾凈化能力、減少腐蝕產物沉積量以及運行機組經驗反饋篩選和應用”等輻射防護最優化措施，有望在機組投運后大修職業照射的輻射劑量降低至400 man·mSv/a以下，達到世界先進水平，為機組后續投運取得良好的運行業績打下堅實的基礎。