基于NOFRFs的非等溫CSTR同步周期操作的評估優化

張亞東, 史洪巖

(沈陽化工大學 信息工程學院, 遼寧 沈陽 110142)

一直以來,化學反應器的周期操作是否能夠提高化學反應過程的性能(轉化率提高、可選擇性增加等)受到研究者的廣泛關注[1-5].至今,對周期操作的研究已經覆蓋了很多不同類型的反應體系,如聚合反應、氣固催化反應和電化學反應等.一般通過在穩態輸入上加上強迫幅值、頻率和波形等策略開展實驗和仿真研究,研究目標主要是如何選擇操作參數并證明其有效性[1].研究表明:相較于最優穩態操作,周期操作在一定條件下可以改善系統的時均性,對選擇性、轉化率和產量等有不同程度的提高[2-3].特別是對于非線性系統,這種非穩態操作可能產生比最優穩態操作更好的性能[4-5].連續攪拌反應釜(continuous stirred tank reactor,CSTR)本身具有顯著的非線性,因此對CSTR周期操作的評估和優化成為現階段工業應用亟待解決的關鍵問題.

英國Shiefld大學Lang等[12]從Volterra級數出發提出了非線性輸出頻率響應函數(nonlinear output frequency response functions,NOFRFs)概念.該方法允許以分析線性系統的方式分析非線性系統,能在一維空間上清晰準確地反映出系統輸出頻譜和非線性參數之間的關系,從而方便用圖表進行分析,已被廣泛應用于系統故障診斷等領域[13-14].Shi等[15]研究將NOFRFs應用于化學反應器單變量周期操作的評估與優化中,證明該方法能夠快速有效地進行系統評估.付宥銘[16]過水吸收二氧化碳反應的實驗驗證了NOFRFs方法對二氧化碳吸收量估值的準確性.然而,實際化工過程都是多變量的非線性系統,且變量之間往往存在復雜的耦合關系,如何對多輸入的非線性化工過程進行有效評估成為新的研究熱點.

基于NOFRFs方法的優點,本文將通過同步操作入口濃度和入口溫度兩個參數,對非等溫CSTR的輸出濃度進行多變量周期操作,并和NFR方法以及單變量NOFRFs方法進行比較.結合遺傳算法對神經網絡擬合得到的函數進行尋優,找到全局最小值來進行系統設計,從而指導反應器的高效運行.

1 多輸入非線性系統NOFRFs理論及同步周期操作評估方法

1.1 多輸入非線性系統NOFRFs理論

對于穩定在零平衡的多輸入非線性系統,假設xi(t)(i=1,…,m)和y(t)分別是非線性系統的輸入和輸出,系統輸出的Volterra級數形式為:

(2)

exp[-j(ω1τ1+…+ωnτn)]}dτ1…dτn

(3)

表示非線性系統的廣義頻率響應函數(general frequency response functions,GFRFs);

(4)

基于式(2),Peng等[17]定義多輸入非線性系統的NOFRFs為

(5)

(6)

顯然,利用多輸入非線性系統的NOFRFs概念,式(2)可以寫成

(7)

進一步將式(7)展開成多項式的形式為

(8)

多項式每階項數為

C(n,m)=(m+n-1)…(m+1)m/n!,

n=1,…,N.

(9)

基于此,非線性系統的輸入輸出關系表示為

(10)

1.2 基于NOFRFs的同步周期操作評估

假設非線性系統的最高階為2N,圍繞穩態值xs、zs建立同步輸入諧波

x(t)=xs+Acos(ωFt) ,

(11)

z(t)=zs+Bcos(ωFt+φ).

(12)

對由公式(1)表示的非線性系統1進行同步周期操作,系統輸出頻率響應可以表示為基波、無窮項高次諧波和非周期項的Volterra級數形式.

(13)

yDC是非線性輸出響應y(t)的直流分項,是非線性化工過程周期操作評估的衡量指標,由輸入單獨作用和交叉效應的直流項組成,可以通過NOFRFs在零頻時由系統非線性引起的輸出響應來表示.

yDC=yDC,x+yDC,z+yDC,xz=Y(0)-ys.

(14)

在M組不同幅值(A,B)諧波的激勵下,其中M≥C(2,2)+C(4,2)+…+C(2N,2),且0

yDC=U*G*.

(15)

式中:yDC=[yDC,1,yDC,2,…,yDC,M]T;

U*=

(16)

G*=(U*TU*)-1U*TyDC.

(17)

根據G*的函數關系,可以對式(17)進行最小二乘法求解.這種方法可以外推到具有3個或更多輸入變量的非線性系統.基于NOFRFs的同步周期操作評估流程如圖1所示.

圖1 基于NOFRFs的同步周期操作評估流程

(18)

2 仿真結果與分析

2.1 非等溫CSTR同步周期操作的NOFRFs分析

考慮一個典型的非等溫CSTR中的非線性n階反應A→product,物料和能量平衡方程為:

(19)

(20)

模型參數參見文獻[18].入口濃度cA,i和入口溫度Ti圍繞先前建立的穩態cAi,s和Ti,s以余弦諧波形式進行同步周期操作.

cA,i(t)=cAi,s+Acos(ωFt),

(21)

Ti(t)=Ti,s+Bcos(ωFt+φ).

(22)

從A∈[0.2,2] kmol·m-3、B∈[3.23,48.45] K中選取幅值,在ωF∈[0,100] rad/min的范圍內對由公式(19)和(20)表示的非線性系統進行同步周期操作,得到各階NOFRFs.考慮4階及以上的各階NOFRFs對系統的影響很小,可以忽略不計.與出口濃度相對應的入口濃度和入口溫度單獨貢獻的2階零頻NOFRFs與對數頻率ωF的關系如圖2所示.在5.78<ωF≤10.68 rad·min-1的頻率范圍內,G2,c(0)<0,G2,T(0)<0,二者的單獨貢獻為負,表明性能的提高可以通過引入單變量周期操作運行來預期.

圖2 與出口濃度對應的入口濃度和入口溫度單獨貢獻2階NOFRFs

圖3 與出口濃度對應的入口濃度和溫度交叉效應的總的2階NOFRFs

sinφIm[G2,cT(0)]}.

(23)

圖4 與出口濃度對應的入口濃度和溫度交叉效應的2階交叉項NOFRFs的實部和虛部

2.2 仿真結果

圖5給出了當A=50%、B=20%時,入口濃度和入口溫度單獨操作和同步周期操作的出口濃度評價指標直流分量的數值仿真的比較結果.在5.18<ωF≤25.25 rad·min-1的頻率范圍內,同步操作的出口濃度直流分量值明顯小于入口濃度或者入口溫度的單輸入操作,說明同步操作的效果較好.

圖5 入口濃度和入口溫度單獨操作和同步周期操作的出口濃度評價指標直流分量的數值仿真結果比較

表1給出了本文所提出的在入口濃度和入口溫度同步周期操作下NOFRFs方法與NFR方法[11]的數值結果比較.從表1可以看出:基于NOFRFs的方法得到的結果與數值解吻合更好,說明了基于NOFRFs的新方法的準確性.

表1 同步周期操作下NFR和NOFRFs數值結果比較

2.3 基于NOFRFs的優化設計

表1的評估結果表示關于周期操作參數A、B、ωF和φopt與yDC,NOFRFs之間的離散關系,為了更好地指導實際操作,需要擬合得到在約束條件下關于周期操作參數A、B、ωF和φopt與yDC,NOFRFs之間函數關系,進而對系統進行優化設計.為得到非等溫CSTR入口濃度和入口溫度的同步周期性操作的最大轉換率,需要找到周期性操作A、B、ωF和φopt之間的最優值.當入口濃度和入口溫度進行周期性同步操作時,分別選擇ωF∈[1,10] rad·min-1作為與yDC負值相關聯的有效頻率范圍的頻率邊界,分別選擇A=10%和B=1%作為有效振幅范圍的最小輸入振幅,選擇A=100%和B=15%作為有效振幅范圍的最大輸入振幅.基于多輸入非線性系統的NOFRFs的離散數據,通過神經網絡擬合得到了yDC與周期運行參數A、B、ωF和φopt之間的函數關系f(A,B,ωF,φopt),具體算法如下:

(1) 數據集:以A、B、ωF和φopt為輸入數據集,NOFRFs方法得到的yDC為輸出數據集;

(2) 驗證和測試數據,訓練數據集為樣本70%,驗證和測試數據集各15%;

(3) 神經網絡體系結構.神經網絡包含三個層次,輸入層有4個單元,設置擬合網絡隱藏層的神經元的數量為10,輸出層有1個單元;

(4) 采用Levenberg-Marquardt訓練算法訓練數據集,得到一個參數數據集的MATLAB函數.

表2給出了神經網絡擬合結果,均方誤差接近于0,R值接近1表示密切,說明基于多輸入非線性系統的NOFRFs的離散數據具有很好的擬合度.

表2 神經網絡擬合

基于遺傳算法對神經網絡擬合得到的函數進行尋優,找到全局最小值,函數為

minf(A,B,ωF,φopt),

(24)

基于式(24)得到全局最小值yDC,min,反應物的穩態轉換率δA,s、周期操作的最大轉換率δA,pmax以及轉換率增量ΔδA定義為:

(25)

表3給出了最優值yDC,min和轉換率的結果.結果表明:與穩態操作相比,周期操作下反應物的轉化率有了明顯提高.

表3 入口濃度和入口溫度同步周期操作的最優值和轉換率的結果

3 結 論

本文提出了一種基于多輸入同步周期操作的NOFRFs的方法.該方法運用了多輸入非線性系統的NOFRFs的思想,對非等溫CSTR入口濃度和入口溫度同步周期操作進行了快速評估.與NFR和單變量NOFRFs的方法進行對比,證明了該方法的快速性和準確性.此外,利用神經網絡與遺傳算法對本文方法產生的同步周期操作輸入輸出數據進行了優化設計,結果表明與穩態運行相比,優化參數使周期運行下反應物的轉化率有了明顯提高.