霍爾效應實驗分層次內容體系的構建

羅 威,朱夢劍,周思宇,程天奇,彭 剛

(國防科技大學 a.理學院 物理系;b.前沿交叉學科學院 納米系,湖南 長沙 410073)

霍爾效應實驗是大學物理實驗課程中重要的電磁學實驗[1]. 近30年來,圍繞傳統霍爾效應相繼發現了量子霍爾效應[2]、分數量子霍爾效應[3]以及反常量子霍爾效應[4],這些發現將經典實驗與前沿物理研究緊密聯系起來. 此外,霍爾效應實驗中存在許多與實驗相關的副效應[5],例如不等位電勢差、厄廷豪森效應、能斯托效應、里紀-勒杜克效應等,需要采用對稱測量方法[6],才能部分消除這些副效應,上述內容極大地豐富了課程的實驗內容,這讓學生更深入地體會到理論與實驗相結合的重要性.

目前,大學物理實驗課程中使用的霍爾效應實驗通常采用商業霍爾傳感器,一般商業霍爾傳感器只提供橫向霍爾電壓的測量端口,無法測量縱向電壓,這導致無法計算器件的載流子遷移率,而載流子遷移率是半導體器件的核心參量,商業霍爾傳感器通常以黑盒子的形式封裝,只提供接線端口,而教學儀器需要透明化處理,讓學生能夠看到霍爾器件的物理結構,這樣才能更深入地理解其中的原理,并促進學生的創新思維;此外,一般商業的霍爾器件也很難滿足研究量子霍爾效應、反常量子霍爾效應等高階實驗內容的需求. 因此,在大學物理實驗課程中,基于霍爾效應實驗構建具有內容難度梯度、高階性、創新性和挑戰度的系列實驗內容,能夠滿足學生的學習需求,對構建大學物理實驗課程的內涵和深度的提升具有重要意義[7].

本研究將石墨烯引入課程教學,并利用科研實驗室的條件制備了石墨烯霍爾效應器件. 石墨烯[8]是一種由碳原子緊密堆積形成的單層二維蜂窩狀晶格結構的新材料,由安德烈·蓋姆和康斯坦丁·諾沃肖洛夫于2004年在曼徹斯特大學成功分離[9],并因此獲得了2010年的諾貝爾物理學獎. 作為一種新型的二維材料,石墨烯是凝聚態物理學最前沿的研究領域,被譽為21世紀的“新材料之王”[10],對學生具有很大的吸引力. 此外,石墨烯作為最理想的二維電子氣材料,可以在同一器件中觀察到可控的電子和空穴2種載流子,并且可以觀察到霍爾效應、量子霍爾效應以及分數量子霍爾效應等系列霍爾現象[11]. 同時,構建了基礎、提升、進階和高階的四級分層次的霍爾效應實驗教學內容體系,豐富了大學物理實驗課程的教學內容,并為大學物理實驗課程分層次內容建設提供了參考.

1 霍爾效應實驗的基礎實驗內容

霍爾效應基礎實驗主要圍繞霍爾效應和石墨烯的基本特性展開.

1.1 測量石墨烯霍爾器件的靈敏度

霍爾器件靈敏度的測量是大學物理實驗中的基礎內容,反映了器件單位磁場變化對應的霍爾電壓變化,其基本原理和實驗操作在大學物理實驗教材中都有詳細描述. 石墨烯霍爾器件靈敏度的測量可利用霍爾效應教學實驗裝置,將自制的石墨烯霍爾器件替換教學裝置中的霍爾傳感器即可. 石墨烯霍爾器件的靈敏度是評價其性能的重要指標,可以通過該實驗直接測量和評估石墨烯材料的霍爾效應性能.

自制石墨烯霍爾器件的光學照片(尼康WMJ-9950拍攝)如圖1(a)所示,紅色虛線標記為石墨烯的輪廓,通過拉曼光譜確定為雙層石墨烯. 石墨烯采用2層約15 nm厚度的六方氮化硼(hBN)包覆,在其上制備了6個電極用于測試器件的電學性能,器件基底使用高摻雜硅,其上采用高溫氧化制備有285 nm左右的SiO2. 圖1(b)為石墨烯霍爾器件的電學測量電路圖,石墨烯寬度W約為10 μm,中間部分長度L約為14 μm. 1號和4號電極用于加載縱向電流Is,2號和6號電極用于測量橫向霍爾電壓UH,2號和3號電極用于測量縱向電壓降Uσ.

(a)光學照片

實驗時,將樣品固定在穩恒磁場B中,使樣品的石墨烯表面與磁場垂直,固定流入器件的電流Is為1.00 mA,逐步改變磁場B的大小,可測出霍爾電壓UH隨磁場B的變化曲線. 實驗中可要求采用對稱測量法(即改變電流Is方向和磁場B方向),從而消除部分副效應.石墨烯器件的霍爾電壓UH與磁場B的關系曲線如圖2中藍色點線所示. 同時,商業339D霍爾傳感器(教學儀器中傳感器)的霍爾電壓UH與磁場B的關系,用紅色點線表示. 霍爾電壓UH與磁場B為線性關系,通過線性擬合得石墨烯霍爾器件的靈敏度和商業339D霍爾傳感器的靈敏度分別為277,352 mV/(mA·T). 自制石墨烯霍爾器件雖然靈敏度略低,但能滿足大學物理實驗課程教學需要.

圖2 霍爾電壓與外加磁場的關系

1.2 測量石墨烯霍爾器件的伏安特性

該實驗要求學生測量石墨烯的面電導率,需要掌握四端伏安法消除接觸電阻的基本原理. 所有霍爾效應教學實驗儀都可以滿足本實驗的設備要求. 由于石墨烯與金屬電極之間存在較大的接觸電阻,所以測量石墨烯電阻需要采用四端伏安法. 測試電路如圖1(b)所示,1號和4號電極用于施加橫向電流Is,2號和3號電極用于測量電流方向的電壓降Uσ. 四端法測量石墨烯霍爾器件的伏安特性如圖3所示,通過線性擬合,可以計算出石墨烯器件的電阻值為473.4 Ω. 根據石墨烯的結構參量,可以進一步計算得到石墨烯的面電導率為2.957×10-3S.

圖3 四端法測量石墨烯霍爾器件的縱向伏安特性曲線

通過基礎實驗學生需要掌握霍爾效應的基本原理、霍爾系數的測量方法、石墨烯的伏安特性測量方法以及基本儀器的使用. 基礎實驗內容可以為后續的高階實驗研究打下堅實的基礎.

2 霍爾效應實驗的提升實驗內容

霍爾效應提升實驗內容主要探討霍爾效應在半導體材料性能表征上的應用. 半導體材料的載流子極性、濃度和遷移率是重要的參量. 霍爾效應實驗是測量這些半導體材料參量比較準確的方法. 石墨烯為零帶隙的半導體材料,通過柵壓可以調控其載流子極性和濃度[12].

2.1 測量石墨烯霍爾器件的轉移特性

轉移特性曲線描述了柵控電壓對器件電流的控制能力,是場效應器件重要的性能[13]. 在霍爾效應教學實驗儀的基礎上,需增加1臺直流電壓源表(輸出電壓范圍為-100～100 V,輸出精度為0.1 V),用作石墨烯背柵電壓源即可滿足該實驗條件要求.

自制石墨烯霍爾器件襯底有285 nm厚度SiO2的高摻雜硅,低阻硅襯底可直接用于石墨烯器件的背柵電極,而其上的絕緣SiO2可作背柵使用. 霍爾效應教學實驗儀僅提供1個電流源和1臺電壓表,考慮到基礎性實驗中石墨烯的伏安特性(圖3),在一定范圍內石墨烯電阻相對源漏電壓保持不變. 所以,在只有霍爾效應教學儀和電壓源時,可以通過固定源漏電流Is,測量縱向電壓降Uσ與柵壓Vg的關系,間接獲得石墨烯的轉移曲線. 具體測試電路如圖1(b)所示,1號和4號電極用于加載源漏電流Is,2號和3號電極測量電流方向電勢差Uσ,襯底和4號電極間施加柵電壓Vg. 改變柵電壓Vg,測量對應Uσ的變化,可測量得到石墨烯器件的轉移特性曲線.

自制石墨烯霍爾器件的轉移特性曲線如圖4所示,隨著Vg的增加,Uσ呈現倒V字形關系,當Vg為-22.5 V時,Uσ達到最大值. 此時柵壓Vg即為石墨烯器件的狄拉克點電壓Vg,D,狄拉克點電壓[14]為石墨烯中多數載流子極性的轉變點電壓,當柵壓Vg

圖4 石墨烯霍爾器件的轉移特性曲線

2.2 計算石墨烯的載流子濃度

半導體的載流子濃度調控是控制半導體器件的功率和電流的重要手段. 傳統半導體材料的載流子濃度和極性通常需要通過原子摻雜來實現. 石墨烯可以通過調節背柵電壓來調控其載流子濃度和極性. 該實驗中,要求學生在石墨烯霍爾器件的轉移特性實驗基礎上,分析背柵電壓對石墨烯中載流子濃度的調控機理,并計算在不同偏壓下石墨烯中的載流子濃度.

自制的石墨烯器件中,石墨烯與高電導率Si背柵之間為285 nm的SiO2絕緣層和約15 nm的hBN,這四者構成平行板電容器. 當施加背柵電壓時,石墨烯表面會感應出一定濃度的載流子. 由于制備過程和環境的影響,石墨烯表面可能存在帶電雜質,這些帶電雜質可以是空穴或電子,將其濃度定義為載流子的初始濃度n0. 在狄拉克點,感應電荷濃度剛好與石墨烯初始載流子濃度相等,并且極性相反,此時石墨烯的電阻最大. 為計算石墨烯在不同柵壓下的載流子濃度,需要先計算石墨烯與硅襯底的單位面積電容. 考慮到hNB的相對介電常量(εr,hBN=3.28)和SiO2的相對介電常量(εr,SiO2=3.9)比較接近,并且hBN的厚度(dhBN=15 nm)遠小于SiO2的厚度(dSiO2=285 nm),可以將hBN等效為SiO2來簡化計算,這樣單位面積的電容Cg,A可以表示為

(1)

其中ε0為真空介電常量.

在背柵電壓Vg下,單位面積電容上感應的電荷數量除以單位電荷e即為石墨烯感應電荷濃度n′,即:

(2)

根據電路連接方式,當Vg為負時,感應的載流子為空穴;當Vg為正時,感應的載流子為電子.在狄拉克點附近,石墨烯的初始帶電雜質載流子濃度n0與感應載流子濃度n′相等但極性相反.因此,石墨烯上的載流子濃度n可以計算為

(3)

本文制備的石墨烯霍爾器件載流子濃度與背柵電壓Vg的關系如圖5所示,器件的載流子濃度在1012cm-2量級,濃度與背柵電壓成線性關系.

圖5 石墨烯的載流子濃度與背柵電壓的關系

當背柵電壓Vg小于狄拉克電壓Vg,D時,石墨烯的多數載流子為空穴;而當背柵電壓Vg大于狄拉克電壓Vg,D時,石墨烯的多數載流子為電子.

2.3 計算石墨烯霍爾器件的空穴和電子遷移率

載流子遷移率μ是描述在電場作用下載流子移動快慢程度的物理量,不僅決定半導體器件的導電能力,更是直接影響器件所能達到的工作頻率.載流子遷移率的測量方法有很多種[15],包括渡越時間(TOP)法[16]、霍爾效應法[17]、分析熱釋電流極化電荷瞬態響應等.該實驗要求學生根據轉移特性曲線計算空穴和電子的遷移率.石墨烯器件的電阻與載流子濃度、遷移率的關系為

(4)

將式(3)代入式(4),可推導出遷移率為

(5)

將石墨烯器件的相關參量代入式(5),得

(6)

式(6)計算載流子遷移率成立的條件是單一載流子線性工作區間.由石墨烯霍爾器件的轉移特性曲線(圖4),可以計算出1/Uσ與背柵電壓Vg的關系如圖6所示.對電子和空穴單獨工作的區間直線擬合,可以分別得到電子和空穴的斜率為0.064 0和0.072 8,從而可計算出石墨烯室溫電子和空穴的載流子遷移率分別為7 788 cm2/(V·S)和8 858 cm2/(V·S).

圖6 石墨烯縱向電勢差倒數與背柵電壓的關系

通過提升實驗要求學生能掌握石墨烯場效應晶體管轉移特性的測量方法,掌握石墨烯載流子極性的判斷方法以及載流子濃度的計算方法,并結合基礎部分的電導率測量實驗,掌握載流子遷移率的計算方法.

3 霍爾效應實驗的進階實驗內容

霍爾效應進階實驗的內容包括石墨烯霍爾器件的制備實驗以及基于自制的石墨烯霍爾器件自主設計典型應用. 該進階模塊主要面向物理、材料與電子等相關專業高年級本科生,實驗室需要具備機械剝離法制備二維材料的條件、紫外光刻、金屬鍍膜等半導體器件制備的基本工藝.

3.1 石墨烯霍爾器件的制作

機械剝離法[18]是簡單、方便且產率較高的薄層石墨烯制備方法,也是近20年來各種二維材料最重要的制備方法. 本實驗要求學生使用機械剝離法制備單雙層石墨烯,并借助半導體工藝,制備石墨烯霍爾器件[8].

機械剝離法制備石墨烯具體實驗方法在很多文獻中有詳細介紹[12]. 在硅基底上,不同層數的石墨烯之間有微小的襯度差異. 所以通過光學圖像,可以初步判斷石墨烯的層數,如圖7(a)所示. 不同層數的石墨烯用不同的圓圈數字標記,⑤表示厚層石墨烯. 然而,要準確判斷石墨烯的層數,可以通過拉曼光譜測量[19],如圖7(b)所示.機械剝離法制備的石墨烯的拉曼光譜主要由G峰和2D峰組成. G峰是石墨烯的主要特征峰,它由碳原子的面內振動引起,能夠有效反映石墨烯的層數,但容易受到應力影響. 2D峰是雙聲子共振二階拉曼峰,用于表征石墨烯樣品中碳原子的層間堆垛方式. 通過觀察G峰和2D峰的形狀和相對強度的變化,可以準確地判斷石墨烯的具體層數.

(a)石墨烯光學顯微鏡圖片

為減少硅基底和環境空氣對石墨烯的影響[20],本研究采用了機械剝離法和干法轉移相結合的方法,并使用氮化硼(hBN)對雙層石墨烯進行了包覆,成功制備了hBN/雙層石墨烯/hBN的三明治結構. 隨后,采用半導體光刻、刻蝕和金屬沉積工藝,制備了石墨烯霍爾器件. 這一步驟需要實驗室具備相應的條件,主要包括紫外曝光、等離子體刻蝕以及電子束沉積金屬電極,相關工藝為標準半導體工藝. 如果實驗室沒有這些條件,可以通過代加工方式來完成最終樣品的制備. 本研究制備的雙層石墨烯霍爾器件如圖1(a)所示.

3.2 石墨烯霍爾器件的應用開發

霍爾器件的應用非常廣泛,已發展成品種多樣的磁傳感器產品系列. 人們利用霍爾效應原理開發的各種霍爾元件已廣泛應用于精密測磁、自動化控制、通信、計算機、航天航空等工業部門及國防領域[21]. 本實驗旨在讓學生利用自制的石墨烯霍爾器件,自主選擇應用場景,創新設計實驗方案,實現待測物理量的測量. 學生可以充分利用實驗室已有條件,設計實驗方案來測量某個旋轉物體的轉速,機器蓋子或者教室門是否關上,等等;也可以改造現有已學實驗,如扭擺法測物體轉動慣量實驗中的周期、磁偏角測量等.

通過進階實驗內容,學生能掌握機械剝離法制備單、雙層石墨烯,了解紫外光刻、金屬鍍膜等半導體工藝的基本原理,并能創新設計實驗方案,實現自制石墨烯霍爾器件的應用.

4 霍爾效應實驗的高階實驗內容

霍爾效應高階實驗內容包括石墨烯量子霍爾效應實驗以及基于仿真軟件實現對霍爾現象的模擬. 該高階模塊主要面向物理專業高年級本科生,實驗室需要具備強磁(～10 T)、低溫(～1 K)的環境.

4.1 石墨烯霍爾器件的量子霍爾效應實驗

在低磁場下,電子在材料中呈現出霍爾效應[22],即電子沿著磁場方向發生偏轉,產生電勢差. 而在強磁場下,電子的運動會出現量子化現象,只有特定的能級被允許存在,這就是量子霍爾效應. 量子霍爾效應的發現是20世紀凝聚態物理學的輝煌成就. 量子霍爾效應的理論涉及現代物理學的許多基本概念,例如基態、激發態、元激發及其分數統計、對稱性破缺等. 德國物理學家馮·克利青因發現整數量子霍爾效應[23]而榮獲1985年諾貝爾物理學獎;美籍華裔物理學家崔琦因發現分數量子霍爾效應和對其進行的研究而榮獲1998年諾貝爾物理學獎[3]. 這些榮譽表明了量子霍爾效應的重要性和對物理學領域的貢獻.

雖然量子霍爾效應的理論對于學生來說難以理解,但通過該實驗,可以觀察到“量子”特性現象,從而可以激發學生的興趣,此外學生有機會接觸到科研實驗條件,了解強磁場的產生技術和超低溫技術. 有條件的高校還可以在此基礎上開展石墨烯分數量子霍爾效應的實驗研究,進一步提高學生的實驗能力和對量子霍爾效應的認識.

本文使用自制的石墨烯霍爾器件,主要進行了2個測量實驗. 首先,在固定縱向電流Is以及背柵電壓Vg的條件下,測量了磁場增加時石墨烯霍爾器件縱向電阻和橫向電阻(電壓)的變化關系. 其次,在固定電流Is和固定磁場大小B時,測量了背柵電壓變化時石墨烯霍爾器件縱向電阻和橫向電阻(電壓)的變化關系. 本高階內容以展示相應的實驗現象為主,其中的機理由學生課后進行探究.

石墨烯中的自由電子是理想的二維電子氣,在外加強磁場下,二維電子氣會出現 Shubnikov-de Haas(SdH)振蕩和量子霍爾效應. 本工作中,自制石墨烯霍爾器件測量時,首先固定柵極電壓Vg=20 V和縱向電流Is=100 nA(為減少熱效應,選擇較小的電流),并保持低溫(1.6 K)的條件下,將磁場B從0 T緩慢增加到5 T,同步測量縱向電阻Rxx=Uσ/Is和橫向電阻Rxy=UH/Is,測試結果如圖8所示. 當磁場大于1.5 T,縱向電阻Rxx和和橫向電阻Rxy都表現出隨著磁場增加而振蕩的行為.如果固定磁場大小B=5 T和縱向電流Is=100 nA,并保持在低溫(1.6 K)條件下,將背柵電壓Vg從-60 V緩慢增加到20 V,改變石墨烯內載流子極性和濃度,同步測量縱向電阻Rxx和橫向電阻Rxy,測試結果如圖9所示.Rxx和Rxy隨著背柵電壓的增加,同樣表現出明顯的量子振蕩行為. 為更好地展示石墨烯中的“量子”特性,引入填充因子FF(Filling factor),FF由橫向電阻換算而來,其換算公式為:

圖8 石墨烯霍爾器件中的SdH振蕩

(7)

其中,sgn為符號函數,當Vg

圖9中,隨著縱向電阻Rxx每次降低到最小時,對應著填充因子FF的平臺處,在雙層石墨烯中,其填充因子FF出現在±4,±8,±12,±16 處.這是由于隨著Vg的增加,感應的空穴(VgVg,D)填充連續的朗道能級,并呈現出量子霍爾效應.填充因子的正負號與載流子極性相關,填充因子為4的倍數來源于石墨烯的二重自旋簡并和二重谷簡并.

4.2 石墨烯霍爾器件的仿真計算

仿真是理論和實驗之間的橋梁,2013年教育部開始推動全國高校探索虛擬仿真實驗教學資源建設,目前大學物理實驗教學中的虛擬仿真實驗多是物理實驗現象的定性仿真與展示,較少有基于實際物理模型的精確定量計算,并且物理場景也不能隨意調整. 在前沿科學研究領域,基于有限元仿真的軟件COMSOL Multiphysics廣泛應用于科學研究以及工程計算[24],該軟件提供了仿真單一物理場以及靈活耦合多個物理場的功能,供工程師和科研人員精確分析各個工程領域的設備、工藝和流程. 軟件內置的模型開發器包含完整的建模工作流程,可實現從幾何建模、材料參量和物理場設置,求解到結果處理的所有仿真步驟.

本實驗內容安排學生基于COMSOL Multiphysics仿真軟件,構建旋轉磁鐵經過石墨烯霍爾器件時,石墨烯器件上產生的橫向霍爾電壓隨磁鐵位置的變化關系. 要求學生掌握COMSOL Multiphysics仿真軟件的基本操作,并將模擬仿真的結果與實驗結果進行互相驗證. 學生可以直接使用COMSOL公司試用版本進行學習,公司主頁[25]提供軟件下載和相關案例學習. 教學內容基于COMSOL公司提供的“霍爾效應傳感器”案例[26],案例說明中有詳細的從幾何模型構建、材料選擇、物理場的設置到最后結果展示的完整資料. 本實驗內容將“霍爾效應傳感器”案例中的霍爾傳感器的霍爾系數修改為自制的石墨烯霍爾器件的實際霍爾系數,就可以模擬石墨烯霍爾傳感器的主要特征參量. 熟悉軟件使用后,學生還可以做很多拓展,例如將電導率用柵壓函數來描述則可以研究在不同柵壓下,石墨烯器件霍爾電壓隨磁鐵位置的關系曲線等. 模型的具體構建過程,在公司提供的案例中有詳細介紹,本工作僅簡要介紹模型參量,并展示相關計算結果.

該仿真實驗幾何模型為釹鐵硼磁鐵M繞O點旋轉(旋轉半徑200 μm),石墨烯霍爾傳感器G置于O點下方215 μm,圖10(a)～(c)為磁鐵M繞O點旋轉到不同位置時,空間的磁場分布情況,當磁鐵與石墨烯器件相對角為0°時,石墨烯所處位置磁場約為150 mT. 石墨烯器件中加載10 mA電流,電阻設置為500 Ω,石墨烯霍爾傳感器上的電勢分布如圖10(d)所示.

圖10 磁鐵在空間產生的磁場分布和石墨烯霍爾器件上的電勢分布

圖11為磁鐵繞O點旋轉不同角度時,石墨烯霍爾器件中的橫向霍爾電壓. 當磁鐵M繞到與石墨烯器件正對時,石墨烯器件感受到的磁場最大,其上產生的橫向霍爾電壓此時達到極值,約為400 mV. 與前面基礎性實驗測試結果基本一致.

圖11 磁鐵在不同位置時石墨烯器件的霍爾電壓

石墨烯量子霍爾效應讓學生有機會走進科研實驗室,操作科研級精密設備,觀察量子霍爾效應的現象,并初步了解石墨烯量子霍爾效應的基本原理. 通過仿真軟件實現對霍爾現象的模擬實驗,學生初步掌握模擬仿真計算的軟件操作,相比傳統虛擬仿真實驗,本實驗要求學生使用有限元方法,自主構建實驗幾何模型和物理模型,并深入了解所使用的平臺軟件和具體仿真計算過程. 高階實驗旨在培養學生的科研能力和實驗操作技能,讓他們更深入地理解霍爾效應.

5 結束語

本文將前沿凝聚態領域中熱點材料石墨烯引入大學物理實驗課程,制備了石墨烯霍爾效應器件,并構建了霍爾效應實驗基礎、提升、進階、高階四級分層次實驗教學的內容體系. 這一理念和思路與教育部大學物理教學指導委員會發布的“理工科類大學物理實驗課程教學基本要求(2023年版)”的分層次教學要求基本一致. 該工作為大學物理實驗課程的內容建設提供了新思路,即通過科教融合,構建具有高階性、創新性和挑戰度的分層次的系列實驗內容.