磁傳感器檢測磁性納米粒子方法研究*

耿躍華，王欣瑜，翁 玲

（1.河北工業大學省部共建電工裝備可靠性與智能化國家重點實驗室，天津 300130；2.河北工業大學河北省電磁場與電器可靠性重點實驗室，天津 300130）

0 引 言

磁性納米粒子具備尺寸小，生物相容性好，磁化率高，表面效應良好等優點，能夠快速靈敏地進行物質檢測［1］。在核酸、蛋白質、重金屬離子等定量檢測中引入磁性納米粒子，利用磁粒子優異的磁學性能，通過檢測磁粒子產生的磁響應信號可得到懸浮液中待測物的含量。與熒光定量聚合酶鏈式反應（polymerase chain reaction，PCR）技術、高效液相色譜法等定量檢測方法相比，磁信號檢測方法不用將分析組分轉化為吸光物質，操作更簡單，且不會造成待測樣品污染浪費［2，3］。

在磁性納米粒子磁信號檢測裝置領域，目前應用較多的有：超導量子干涉裝置、磁強計、巨磁電阻（giantmagnetoresistance，GMR）傳感器和隧道磁阻（tunnel magenetoresistive，TMR）傳感器等［4］。超導量子干涉儀器需要液氮來保持機器工作、還需要專門的磁屏蔽室，不適合推廣應用。振動樣品磁強計（vibrating specimen magnetometer，VSM）可以觀察樣品的超順磁滯回線特性，Visscher M 等人利用VSM測量出的磁矩曲線，量化得到淋巴結的磁性含量［5］。Kuwahata A等人設計的新型磁強計，利用金剛石中帶負電荷的氮空位中心來檢測磁性納米顆粒產生的磁場［6］。但由于其磁場大、氦（He）氣冷卻、樣品安裝和測試時間長等缺點，并不適合常規樣品檢測。Suharyadi E 等人使用GMR 傳感器檢測磁性納米顆粒，得出傳感器輸出電壓與四氧化三鐵（Fe3O4）納米粒子的濃度呈線性關系［7］。王莉等人提出利用TMR傳感器檢測均勻激勵磁場Y方向的磁感應強度，得到磁流體濃度對應的磁響應信號［8］。對比其他磁信號檢測裝置，TMR傳感器內部結構簡單，有分辨率高、體積小等特點，更有利于檢測弱磁場變化［9，10］?；菅硬ǖ热嗽谖墨I［8］的理論基礎上進行了仿真分析，建立了磁性納米粒子質量與磁通密度模Y分量的函數關系式，但停留在理論分析階段［11］。

本文優化了磁場產生裝置，使其能夠產生均勻恒定的直流磁場，搭建了磁性納米粒子質量檢測實驗平臺，分析了高斯計、磁通計和TMR傳感器在線圈X軸和Y軸方向的磁場數值輸出。制備了煤油、乙醇（C2H5OH）、水3 種基底的磁性納米粒子懸浮液，得到磁粒子質量與輸出電壓的線性關系曲線。

1 測試裝置的構成與原理

1.1 測試裝置的結構組成

測試裝置的核心部分由磁場產生裝置、磁感應強度檢測裝置和待測樣品3 部分組成。如圖1 所示，磁場產生裝置為待測樣品提供均勻磁場，磁性樣品在磁場的作用下被磁化產生響應磁場。磁感應強度檢測裝置用來檢測樣品周圍的磁感應強度。

1.2 磁場產生裝置選擇與優化

均勻磁場產生裝置有螺線管、U型磁鐵、亥姆霍茲線圈等，對比其他裝置，亥姆霍茲線圈產生的磁場區域最大，方便將樣品置入或移出。亥姆霍茲線圈產生的均勻磁場等于每個線圈產生的磁場之和。線圈軸線上一點處的磁感應強度為

式中N為線圈匝數；I為線圈通過的電流；z為點的坐標；h為2個線圈中心的距離。

由式（1）可知，傳統的兩匝亥姆霍茲線圈軸線上的磁感應強度B（z）的計算公式為

王苗等人將傳統的兩匝亥姆霍茲線圈經式（2）推導改進成三匝線圈共軸串聯的新型線圈［12］，使均勻區域擴大到原來的1.5倍。新型線圈產生的沿z軸方向的磁感應強度的計算公式為

其中，系數k為中間線圈匝數。

由式（3）可得，線圈中心產生的磁場區域的均勻性可以通過z點處的磁感應強度連續性來確定。對于三匝線圈，當k＝0.531 5，h＝0.760 1R時，磁場滿足均勻性要求。

1.3 磁信號檢測裝置選擇與原理

高斯計、磁通計和TMR傳感器常用于磁信號檢測實驗中。高斯計基于霍爾效應原理，檢測磁性材料一個點或者面上的磁感應強度。

磁通計利用電子積分原理，配合探測線圈，檢測磁性材料的整體性能，線圈內磁通發生變化而產生感應電動勢

式中N為探測線圈匝數，VCOIL為探測線圈中感應的總電動勢，φ為每一匝線圈的磁通量。

式（4）兩邊積分得

由式（5）可得，磁通計通過積分電路將線圈中的感應電動勢輸出為磁通量。

TMR傳感器采用差分輸出模式，設UA和UB分別為傳感器差分輸出的正向電壓和負向電壓，則TMR傳感器的輸出電壓可表示為

式中US為電源輸入電壓，B1為被感測的外部磁感應強度，H0為初始磁場強度，HS為傳感器飽和磁場強度，RM為等效磁阻。

由式（6）～式（8）可知，TMR傳感器的輸出電壓為

由式（9）可知，當TMR傳感器周圍的磁場發生改變時，輸出電壓信號相應發生改變。

1.4 待測樣品的選擇與磁化原理

待測樣品是由磁性納米粒子與基液組成的磁粒子懸浮液，當在磁場中加入磁性材料后，樣品周圍的磁感應強度為

式中μ0為磁性納米粒子的磁導率；μ0H為外加磁場對測得的磁感應強度的影響；μ0M為磁粒子內部對磁感應強度的影響。

由式（10）可知，樣品中磁粒子含量變化時，附近的磁感應強度也會發生改變。

2 仿真設計

2.1 線圈仿真與優化

利用COMSOL Multiphysics 有限元分析軟件對亥姆霍茲線圈進行仿真。從實驗安全角度考慮，電流設置為1 A的直流電，根據TMR 傳感器的有效測量區間和檢測余量，均勻磁場大小為20～30 Gs，根據待測樣品的尺寸（1.5 cm×1.5 cm×2.2 cm）和檢測裝置的尺寸（3 cm×2 cm×0.5 cm），將線圈的半徑和間距設置為4 cm。

在線圈電流、半徑和間距確定后，分析了線圈匝數對y軸方向磁感應強度的影響，由圖2 可知，當線圈匝數N＝100匝時，可以產生22 Gs的磁場。

圖2 線圈匝數對磁感應強度的影響

新型三匝線圈的半徑與兩匝線圈設置一致，線圈間距可以由h＝0.7601R獲得，三匝線圈的中間線圈匝數與兩側線圈匝數比為0.5315，由仿真得到，當三匝線圈間距D＝3 cm，兩側線圈匝數N＝100 匝，中間匝數N＝54 匝時，可以產生24 Gs磁場。線圈改進后磁場均勻性提高，均勻區域增加到原來的1.5倍，滿足后續實驗要求，磁場大小也提升了2 Gs。

2.2 磁性納米粒子仿真與數據擬合

仿真中的磁性納米粒子采用的是Fe3O4的材料屬性，電導率和相對介電常數均設置為1。在仿真實驗中，通過改變磁性納米粒子的相對磁導率來模擬粒子含量變化對磁場的影響。

圖3所示為粒子相對磁導率和磁感應強度的擬合曲線，R為0.998 06，大于0.99，具有可行度和線性關系。

圖3 相對磁導率與磁感應強度的關系

3 實驗結果與分析

3.1 實驗平臺的搭建

圖4所示為磁性納米粒子質量檢測實驗平臺，由0～10 A可調恒流源作為直流電源給線圈供電，5 V 恒壓源給TMR傳感器供電。亥姆霍茲線圈用于產生背景磁場，TMR 傳感器位于線圈中心支座正上方，用于檢測待測樣品周圍的磁感應強度。TMR傳感器產生的輸出電壓由數據采集卡接收并處理后上傳至PC進行顯示。

圖4 磁性納米粒子質量檢測實驗平臺

實驗中的線圈參數由仿真結果得出，線圈整體支架和樣品測試臺由3D 打印完成，線圈整體電阻為10 Ω，10 min內安全通電范圍為0～2 A，利用高斯計對磁場進行測量，磁場0～45 Gs可調。

在輸入電流相同時，實驗與仿真的最大誤差為6.25%。誤差主要由于漆包線質量，電壓源電流源的輸出穩定性等的影響。為了避免誤差對實驗結果的影響，實際實驗中將電流從原來的1 A增加到1.1 A。

3.2 磁性傳感器實驗分析

設計的亥姆霍茲線圈磁場方向主要為Y軸方向，X，Z方向會有微弱的磁場。如表1 所示，由于檢測裝置分辨率的影響，在X方向只有TMR傳感器檢測出微弱的磁場。

表1 磁感應強度檢測裝置測量結果對比Gs

如圖5所示，高斯計檢測線圈X軸方向磁場時，無數值輸出，在Y軸方向，磁粒子質量變化明顯時，可以檢測到磁場的變化。

圖5 高斯計、磁通計在線圈中的位置

磁通計的拾取線圈平行于X軸放置時，可以檢測到微弱的變化，但輸出的數據準確度較低，當平行于Y軸放置時，雖然變化幅度小，但準確度提高，曲線線性增長。

圖6 為TMR傳感器檢測到的磁信號，Y軸方向背景磁場對檢測結果的影響很大，使曲線變化不明顯。X軸方向的磁信號輸出數值較低，但是數據有明顯的上升。通過對比高斯計、磁通計和TMR 傳感器3 種裝置的檢測結果，最終選擇TMR傳感器進行檢測，實驗時將傳感器的敏感方向對齊線圈的X軸方向。

圖6 TMR傳感器在線圈中的位置

3.3 磁性納米粒子懸浮液質量與輸出電壓關系

本文實驗制備了煤油、乙醇和水3 種基底的懸浮液，為了得出磁性納米粒子質量與TMR傳感器輸出電壓的關系，將懸浮液中其他物質含量保持不變，逐漸增加Fe3O4粉末的質量。

圖7所示為懸浮液中磁粒子質量和輸出電壓的關系曲線，結果表明：磁性納米粒子質量與輸出電壓呈線性正比關系，基底不同對懸浮液的均勻度有影響，因此3 條曲線不完全重合。3 組檢驗數據表示的是磁粒子含量未知的懸浮液，在測得懸浮液輸出電壓后，根據曲線中輸出電壓與質量的對應關系得到懸浮液中磁粒子的質量，通過烘干、過濾等方法測得未知懸浮液中磁粒子的含量，實驗結果表明，88%的檢測組數據在質量-輸出電壓曲線上。

圖7 磁性納米粒子質量-輸出電壓關系曲線

4 結 論

本文根據實驗要求依次對磁場產生裝置、磁場檢測裝置進行了選擇，仿真對比了兩匝亥姆霍茲線圈和新型三匝線圈，確定了適合通直流的線圈半徑、匝數和間距，新型三匝線圈在通入電流不變的情況下，能將磁場的均勻區域擴大1.5倍，數值提高2 Gs。選擇了3種適合常規樣品檢測的磁感應強度檢測裝置，對均勻磁場的不同方向進行檢測，找到了適合各類傳感器的最優測量方向。制備了煤油、乙醇和水3種基底的磁性納米粒子懸浮液，得到了磁性納米粒子質量與輸出電壓的關系曲線圖，基底的多樣化使實驗結果更容易推廣到不同的行業。本文研究結果對未來關于磁性納米粒子質量方面的研究提供了一定的參考價值。