不同鈍化材料對弱酸性稻田稻米吸收鎘的影響

劉夢麗，葉長林，田瑞云，寇樂勇，吳云成，趙克強，周 靜*

不同鈍化材料對弱酸性稻田稻米吸收鎘的影響

劉夢麗1,2，葉長林3，田瑞云1,2，寇樂勇1,2，吳云成4，趙克強4，周 靜1,2*

(1. 中國科學院南京土壤研究所，南京 210008；2. 國家紅壤改良工程技術研究中心，中國科學院紅壤生態實驗站，鷹潭 335211；3. 黃山市農業技術推廣中心，黃山 245000；4.生態環境部南京環境科學研究所，南京 210008)

為了找到適宜弱酸性鎘輕度污染稻田應用的鈍化材料及用量，通過田間小區試驗設置不同鈍化材料處理，探究其對弱酸性鎘（Cd）輕度污染稻田（pH值范圍6.1～6.5）土壤pH值、全Cd含量、有效態Cd含量、稻米Cd含量及水稻產量的影響。研究結果表明：與CK相比，施加0.1%生石灰、0.3%微米羥基磷灰石、0.3%潔地保土壤調理劑均顯著提升土壤pH值，分別提高了約0.86、0.66、0.28個單位，使土壤環境由弱酸性向中性過渡或轉變為中性；各處理土壤全Cd含量無顯著性差異，0.1%生石灰、0.3%微米羥基磷灰石、0.5%稻殼生物炭、0.3%潔地保土壤調理劑處理土壤有效態Cd含量均顯著降低（<0.05），下降率分別為20.08%、20.92%、13.99%、20.60%；各處理稻米Cd含量均顯著降低22.02%～72.80%，均符合《食品安全國家標準食品中污染物限量》（GB 2762-2017），降Cd效果顯著，其中0.1%生石灰、0.3%微米羥基磷灰石、0.3%潔地保土壤調理劑處理稻米Cd降Cd率均在60%以上；各處理水稻產量均無顯著差異，且小幅增產1.23%～6.13%。結合適宜水稻生長發育的土壤pH值范圍、綜合考慮鈍化材料長效穩定性，建議施用0.3%微米羥基磷灰石或0.3%潔地保土壤調理劑。研究結果可為今后指導弱酸性Cd輕度污染稻田原位鈍化修復技術的應用與研究提供一定的科學依據和理論基礎。

農田Cd污染；弱酸性稻田；鈍化材料；鈍化修復；稻米Cd

我國土壤重金屬污染嚴重，耕地土壤環境質量堪憂，2014年原環境保護部公布的《全國土壤污染狀況調查公報》中指出我國農田土壤無機重金屬污染嚴重，點位超標率達19.4%，而農田土壤鎘（Cd）污染點位超標率高達7%[1]，元素Cd是毒性極強的重金屬之一，且近年來，頻頻爆出“Cd大米”事件，稻米Cd含量直接關系到稻米質量安全和人身安全，水稻等主要糧食作物重金屬Cd超標問題備受廣大人民群眾的關注。農作物中水稻是我國主要糧食作物，其種植面積最大、單產最高。我國多數水稻品種稻米富集Cd能力較強[2]，約有10%的稻米Cd含量超標[3]，稻田Cd污染不斷引起糧食安全問題[4]，已嚴重威脅我國糧食安全。因此，受污染農田安全利用、實現稻米等農產品安全生產備受社會關注，也成為了當今的研究熱點。

目前，適用于Cd污染農田治理的技術很多，包括土壤調酸技術、農藝調控技術、原位鈍化技術、葉面阻控技術等。其中，原位鈍化技術操作便捷，同時具有成本底、見效顯著等特點[5]，通過施用鈍化劑可通過吸附、沉淀、離子交換等作用降低土壤生物有效態Cd向食物鏈中遷移使稻米等農作物可食部分鎘達標而實現輕中度Cd污染農田安全利用和稻米等農產品安全生產[6-7]，成為Cd污染農田土壤常用的治理與修復技術之一。

綠色友好、經濟高效的鈍化材料是農田Cd污染土壤治理與修復的主要技術研究方向之一，南方農田重金屬Cd污染土壤多以酸性土壤為主，以往多研究南方酸性土壤為重點的重金屬鈍化穩定化治理與修復技術，而針對南方弱酸性Cd污染土壤的鈍化修復材料的研究還鮮有報道。本研究通過在黃山黟縣弱酸性Cd輕度污染稻田開展田間小區試驗，比較不同鈍化材料生石灰、微米羥基磷灰石、稻殼生物炭、潔地保土壤調理劑（有機無機物質復合材料）對弱酸性Cd污染稻田土壤和稻米的降Cd效果，以期找出更優鈍化材料及有效降低土壤與農產品籽粒中鎘含量的鈍化材料使用方法，為指導鈍化材料在弱酸性Cd污染稻田稻米安全生產提供一定的科學依據和技術支撐。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

供試試驗田：供試試驗田位于黟縣碧陽鎮田川村Cd輕度污染弱酸性水稻田。土壤主要理化性質為：土壤pH值6.35、全氮含量2.05 g·kg-1、硝態氮含量2.03 mg·kg-1、銨態氮含量15.93 mg·kg-1、全磷含量0.70 g·kg-1、速效磷含量11.48 mg·kg-1、速效鉀含量86.5 mg·kg-1、總Cd含量0.70 mg·kg-1、有效態Cd含量0.32 mg·kg-1、陽離子交換量（CEC）11.36 cmol·kg-1。

供試水稻品種：季兩優534。

供試鈍化材料：本次試驗選用生石灰、羥基磷灰石、稻殼生物炭和潔地保土壤調理劑4種鈍化材料。生石灰購自上海凌峰試劑有限公司，主要成分為CaO，pH值為12.21，總Cd含量為0.21 mg·kg-1；羥基磷灰石（MHA，粒徑為15 μm）購自南京埃普瑞納米材料公司，主要成分為Ca10(PO4)6(OH)2，pH值為7.71，總Cd含量為0.038 mg·kg-1；稻殼生物炭購自江西圣牛米業有限公司，主要成分為有機碳，pH值為9.87，總Cd含量為0.28 mg·kg-1；潔地保土壤調理劑購自江西潔地環境治理生態科技有限公司，主要技術指標為CaO>10%、MgO>1.0%、SiO2>4.0%，pH值為10.64，總Cd含量未檢出（檢測結果低于檢出限），總鉛含量為6.6 mg·kg-1，總鉻含量為4.3 mg·kg-1，總汞含量為0.05 mg·kg-1，總砷含量為6.9 mg·kg-1。

1.2 試驗處理

在示范區輕度Cd污染弱酸性稻田土壤開展石灰、磷灰石、生物炭以及潔地保土壤調理劑等不同鈍化材料對Cd的修復效果研究。試驗共設置6個處理，其中根據前期室內小試效果較好的鈍化材料及用量，選擇潔地保土壤調理劑兩種用量處理，基施復合肥（N-P2O5-K2O=16-16-16）450 kg·hm-2+尿素（N≥46%）300 kg·hm-2，各個處理鈍化材料的用量如下：1）處理1，CK，不施加鈍化材料；2）處理2，L，石灰處理，施用0.1%（土壤質量百分比，下同）石灰用量；3）處理3，P，微米羥基磷灰石處理，施加0.3%微米羥基磷灰石；4）處理4，B，稻殼生物炭處理，施加0.5%稻殼生物炭；5）處理5，J1，潔地保土壤調理劑處理，施加0.15%潔地保土壤調理劑；6）處理6，J2，潔地保土壤調理劑處理，施加0.3%潔地保土壤調理劑。

每個處理設置3次重復，6個處理計18個小區，隨機排列，各小區形狀一致、面積20 m2，田邊設置保護行。小區之間統一起壟覆膜隔開，四周開溝，溝寬0.5 m，深0.5 m，做好進水口、排水口，防止各小區間進出水發生串水現象。

試驗田于2020年5月15日按隨機區組排列人工施撒鈍化材料，翻耕淹水平衡10 d后，5月26日進行基肥的施用、人工插秧，株距20 cm，行距25 cm。各試驗田統一栽培技術及管理措施，控制試驗的人為誤差。如：據實際情況按當地防治方法及時進行病蟲防治；同一田間管理措施在同一天內完成，降低田間操作誤差。

水稻收獲期，各小區按照梅花形5點采樣法“點與點一一對應”采集土壤和稻米樣品，共采集18個土壤樣品與18個稻米樣品。

1.3 測定項目與方法

土壤pH值測定采用玻璃電極法；土壤全Cd含量測定采用普通酸分解法-電感耦合等離子體質譜法（ICP-MS）；土壤有效態Cd含量測定采用二乙烯三胺五乙酸-電感耦合等離子體發射光譜法（ICP-OES）；稻米Cd含量測定采用微波消解-電感耦合等離子體質譜法（ICP-MS）；水稻測產采用小區全測產。

1.4 數據統計分析

采用Excel 2016和Origin 8軟件進行數據統計分析和制圖。采用SPSS 19.0 軟件進行Person法相關性分析。

2 結果與分析

2.1 不同鈍化材料處理對污染土壤pH值的影響

試驗田土壤pH值偏弱酸性，pH背景值在6.1～6.5之間，針對此情況，該試驗使用的鈍化材料均能不同程度的提升土壤pH值，使土壤環境由弱酸性向中性過渡或轉變為中性。從圖1中可以看出，與CK（空白對照）相比，施加0.1%生石灰、0.3%微米羥基磷灰石、0.3%潔地保土壤調理劑均可顯著提高土壤pH值（<0.05），分別提高了約0.86、0.66、0.28個單位，施加0.5%稻殼生物炭、0.15%潔地保土壤調理劑后土壤pH值與CK處理無顯著差異，對土壤pH的影響不大，僅略微有所提升。各處理pH值提升率為3.7%～13.7%，其效果排序為0.1%生石灰>0.3%微米羥基磷灰石>0.3%潔地保土壤調理劑>0.15%潔地保土壤調理劑>0.5%稻殼生物炭，0.1%生石灰提升土壤pH值最佳。

CK為空白處理；L為0.1%生石灰處理；P為0.3%羥基磷灰石處理；B為0.5%生物炭處理；J為潔地保土壤調理劑處理，代號中1、2分別指施用量為0.15%和0.3%。直方柱上方小寫英文字母不同表示差異顯著（P<0.05）。下同。

Figure 1 Soil pH value treated with different immobilization materials

圖2 不同鈍化材料處理下土壤全Cd含量與有效態含量

Figure 2 Total and available content of Cd in soil treated with different immobilization materials

2.2 不同鈍化材料處理對污染稻田土壤全Cd、有效態Cd含量的影響

由圖2可知，與CK處理相比，各處理土壤全Cd含量無顯著性差異，各處理土壤全Cd范圍為0.67～0.71 mg·kg-1。各試驗小區經過鈍化材料處理后，施用鈍化材料各處理之間無顯著性差異；與CK相比，施加0.1%生石灰、0.3%微米羥基磷灰石、0.5%稻殼生物炭和0.3%潔地保土壤調理劑后，土壤中有效態Cd含量分別顯著降低20.08%、20.92%、13.99%和20.60%，0.15%潔地保土壤調理劑無顯著性差異但土壤有效態含量稍有降低3.38%。其降Cd效果排序為0.3%微米羥基磷灰石>0.3%潔地保土壤調理劑>0.1%生石灰>0.5%稻殼生物炭>0.15%潔地保土壤調理劑，施加0.3%微米羥基磷灰石、0.3%潔地保土壤調理劑和0.1%生石灰后土壤有效態Cd降Cd率均在20%以上，降Cd效果較好。

2.3 不同鈍化材料處理對稻米中Cd含量的影響

從圖3可看出，各試驗小區經施用鈍化材料后，與CK（稻米Cd含量0.25 mg·kg-1）相比，各處理稻米Cd含量均顯著性降低，且均低于《食品中污染物限量》（GB 2762-2017）[8]國家標準中稻米Cd含量標準0.20 mg·kg-1。施用不同鈍化材料后稻米Cd含量范圍為0.07～0.19 mg·kg-1，降低率為22.02%～72.80%。其降Cd效果排序為0.1%生石灰>0.3%微米羥基磷灰石>0.3%潔地保土壤調理劑>0.5%稻殼生物炭>0.15%潔地保土壤調理劑。鈍化材料0.1%生石灰效果最好，稻米Cd降Cd率達72.80%；0.3%微米羥基磷灰石、0.3%潔地保土壤調理劑施加后稻米Cd降Cd率均在60%以上，降Cd效果較好；0.5%稻殼生物炭和0.15%潔地保土壤調理劑施用后稻米Cd降Cd率也均超過了20%。

經SPSS 19.0軟件進行Person法相關性分析，土壤Cd全量0.70 mg·kg-1時，稻米Cd含量與土壤有效態Cd含量之間在0.01水平上相關性顯著（<0.01），呈正相關關系，相關系數為0.883（圖4）。表明在有效態Cd含量較高的稻田中稻米Cd含量超標可能性較高[9]。

圖3 不同鈍化材料處理下稻米Cd含量

Figure 3 Cd content of rice treated with different immobilization materials

圖4 稻米Cd含量與土壤有效態Cd含量的關系

Figure 4 The relationship between rice cadmium content and soil available cadmium content

2.4 不同鈍化材料處理對水稻產量的影響

從圖5可知，各處理水稻產量均無顯著性差異（>0.05）；各試驗小區經過鈍化材料處理后，與CK處理相比，不僅沒有減產，還小幅增產1.23%～6.13%，符合NY/T3343-2018[10]對安全利用田塊當季水稻產量評價標準。

圖5 不同鈍化材料處理下水稻產量

Figure 5 Rice yield under different immobilization material treatments

3 討論與結論

農田土壤Cd生物有效性受土壤pH值、有機質含量、陽離子交換量、重金屬全量和重金屬形態等諸多因素的影響，通過施加鈍化材料改變這些因素而降低土壤Cd生物有效性，從而降低稻米Cd含 量[7]。鈍化材料的施用并不能達到減少稻田土壤Cd總量的目的，而是通過生成沉淀、進行離子交換等暫時性的降低土壤中Cd有效態含量，從而降低土壤Cd生物有效性減少植物對土壤中Cd的吸收，因此，在實際應用中需要重點關注鈍化材料施用后鈍化效果的長效性和穩定性以及可能造成的農田土壤環境二次污染風險。

石灰作為最常用的堿性鈍化材料，在施入稻田后可顯著提升土壤pH值，一方面通過增加土壤表面負電荷，促進對Cd2+的吸附[9]；另一方面也可促進土壤中重金屬沉淀，降低Cd在稻田土壤中的可移動性和生物有效性[11]。研究中石灰顯著提高了土壤pH且顯著降低土壤Cd有效性，土壤有效態鎘含量降低幅度20.08%，稻米鎘含量顯著降低72.80%，對Cd鈍化效果顯著。弱酸性稻田施用石灰后土壤由弱酸性轉變為中性，土壤pH值>6.5時要注意施用石灰的用量與周期，以免引起對農作物的毒害，再施用可能會破壞稻田土壤團粒結構、導致土壤有機質快速分解、養分流失。

羥基磷灰石修復農田土壤Cd污染的潛力較高，可有效降低農田土壤中鎘的遷移性和生物有效性，還可顯著增加土壤磷含量[12-13]。試驗研究施用微米羥基磷灰石顯著提高了土壤pH值，可通過離子交換、沉淀作用等減少Cd在污染稻田土壤中的流動性而有效地固定Cd，將部分可交換Cd從活性部分轉化為非活性部分，顯著降低土壤中可交換的Cd，污染農田土壤Cd鈍化效果顯著[14]。

生物炭材料富含含氮、含硫和含氧官能團，具有大量農作物需要的N、P、K元素，且其比表面積很大、結構疏松多孔、吸附能力和離子交換能力很強[15]，施入污染稻田后一方面可以在一定程度上提高土壤pH，增加土壤表面負電荷，增強土壤吸附Cd的能力，還可以形成重金屬Cd沉淀，使某些稻田土壤Cd有效態轉化為無效態或潛在的有效態，從而降低土壤重金屬Cd的生物有效性；另一方面可提高土壤有機質含量，改良耕地土壤環境并提升作物產量和品質[15-16]。

潔地保土壤調理劑為有機-無機復合鈍化材料，以生物質發電灰、磷礦石、有機物料為主，具有纖維狀或顆粒狀結構、大量的極性基團，其撒施進入污染稻田土壤后可顯著提升土壤pH值，若土壤呈弱酸性，則土壤pH提升幅度不高，潔地保土壤調理劑一方面通過其中無機材料吸附、沉淀、離子交換等作用顯著降低土壤Cd生物有效性[11]，從而達到顯著降低稻米Cd的目的；另一方面通過增加土壤中有機質的含量和其他有機物質，并與土壤中重金屬發生吸附、絡合等反應形成復合物[17-18]，在一定程度上緩解了土壤有機質的降解速度，且緩沖了無機鈍化材料可能引起的土壤pH顯著變化。

通過本試驗研究分析不同鈍化材料對弱酸性鎘輕度污染稻田稻米吸收鎘的影響效果，可以得出以下結論：

（1）供試的4種鈍化材料均不同程度地起到了提升了土壤pH的效果，其提升效果依次排序為0.1%生石灰>0.3%微米羥基磷灰石>0.3%潔地保土壤調理劑>0.15%潔地保土壤調理劑>0.5%稻殼生物炭，其中施用0.1%生石灰提升土壤pH效果最好，但不宜長期施用，其次施用0.3%微米羥基磷灰石、0.3%潔地保土壤調理劑后土壤pH提升效果較好，分別提升0.66、028個單位。

（2）4種鈍化材料均不同程度地降低了弱酸性土壤有效態鎘含量，其降Cd效果排序為0.3%微米羥基磷灰石>0.3%潔地保土壤調理劑>0.1%生石灰>0.5%稻殼生物炭>0.15%潔地保土壤調理劑，施加0.3%微米羥基磷灰石、0.3%潔地保土壤調理劑和0.1%生石灰后土壤有效態Cd降Cd率均在20%以上，3種材料Cd鈍化效果較好、無顯著性差異。

（3）稻米Cd含量與土壤有效態Cd含量呈顯著正相關關系（<0.01），施加各鈍化材料進入土壤后顯著鈍化土壤Cd，稻米中Cd含量也顯著降低，其降Cd效果排序為0.1%生石灰>0.3%微米羥基磷灰石>0.3%潔地保土壤調理劑>0.5%稻殼生物炭>0.15%潔地保土壤調理劑。鈍化材料0.1%生石灰效果最好，稻米Cd降Cd率達72.80%；0.3%微米羥基磷灰石、0.3%潔地保土壤調理劑施加后稻米Cd降Cd率均在60%以上，降Cd效果較好。

（4）潔地保土壤調理劑為顆粒狀，堿性材料、含磷物質、有機物料復配而成，兼具經濟高效、綠色友好等特性?？蛇M一步研究其在弱酸性鎘輕度污染稻田土壤鎘鈍化效果的持續性和穩定性。

本研究結果將為后續深入探究不同鈍化材料鈍化/穩定化長效性和黃山市新安江流域弱酸性鎘輕度污染稻田安全利用工作提供前期基礎。

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Effects of different immobilization materials on absorption of rice cadmium in weakly acidic paddy fields

LIU Mengli1,2, YE Changlin3, TIAN Ruiyun1,2, KOU Leyong1,2,WU Yuncheng4, ZHAO Keqiang4, ZHOU Jing1,2

(1. Institute of Soil Science, Chinese Academy of Science, Nanjing 210008; 2. National Engineering and Technology Research Center for Red Soil, Chinese Academy of Sciences, Yingtan 335211; 3. Huangshan Agricultural Technology Promotion Center, Huangshan 245000; 4. Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment of the People’s Republic of China, Nanjing 210008)

In order to find suitable immobilization materials and dosages for the application of weakly acidic cadmium lightly polluted paddy fields, different immobilization materials treatments were set up through field experiments to explore their effects on soil pH, total Cd content, available Cd content, rice Cd content and rice yield of weakly acidic cadmium (Cd) in mildly polluted rice fields (pH range 6.1-6.5). The results showed that compared with CK treatment, the application of 0.1% quicklime, 0.3% micron hydroxyapatite, and 0.3% soil cleaning agent significantly increased the soil pH value by about 0.86, 0.66, and 0.28 units, respectively, causing the soil environment to transition from weakly acidic to neutral or to neutral; there was no significant difference in total soil Cd content among treatments, and the soil available Cd content in the conditioner treatments with 0.1% quicklime, 0.3% micro-hydroxyapatite, 0.5% rice husk biochar and 0.3% clean soil conservation were significantly decreased (<0.05), with a decrease rate of 20.08%, 20.92%, 13.99%, and 20.60%, respectively; the Cd content of rice was significantly decreased by 22.02%-72.80% in each treatment, , which were in accordance with the "National Food Safety Standard Limits of Contaminants in Food" (GB 2762-2017) , and the Cd reduction effect was significant, in which the Cd reduction rate of rice treated with 0.1% quicklime, 0.3% micron hydroxyapatite, and 0.3% clean soil conditioner were above 60%;there was no significant difference in rice yield among all treatments, and the yield increased slightly by 1.23%-6.13%. Combining with the soil pH range suitable for rice growth and development, and comprehensively considering the long-term stability of immobilization materials, it is recommended to apply 0.3% micron hydroxyapatite or 0.3% clean soil conditioner.The results can provide a certain scientific basis and theoretical basis for guiding the application and research of in situ immobilization repair technology in weakly acidic cadmium lightly polluted paddy fields in the future.

farmland cadmium pollution; weak acid rice field; immobilization material; immobilization remediation; rice cadmium

10.13610/j.cnki.1672-352x.20230625.019

2023-06-27 10:01:59

X53

A

1672-352X (2023)03-0497-05

2022-08-08

黃山市耕地土壤環境質量類別劃分和土壤農產品協同監測與評價服務項目（HJACG2020C031）資助。

劉夢麗，工程師。E-mail：1281681273@qq.com

通信作者:周 靜，博士，研究員。E-mail：zhoujing@issas.ac.cn

[URL] https://kns.cnki.net/kcms2/detail/34.1162.S.20230625.1521.038.html